第41卷第6期2007年11月原子能科学技术AtomicEnergyScienceandTechnologyVol.41,No.6Nov.2007 能谱法测定241Am(n, )242Amg,m的反应分支比倪建忠,代义华,张海涛,鲁檑,施艳梅,常永福(西北核技术研究所,陕西西安 710024)摘要:研究建立了1种利用能谱测定241Am(n, )242Amg,m的反应分支比K1和K2的方法。
利用242Amm与242Amg半衰期差别很大的特点,分两次测量241Am辐照样品中的242Cm含量,分别推算242Amg与242Amm的生成量,从而得到K1和K2。
实际分析了某反应堆辐照的样品,测得了该反应堆中子能谱对应的K1和K2值。
关键词:241Am;中子俘获反应;分支比; 能谱法中图分类号:O571.4 文献标识码:A 文章编号:1000 6931(2007)06 0671 03241DeterminationofBranchingRatioofAm(n, )Am242g,mWith SpectrometryNIJian zhong,DAIYi hua,ZHANGHai tao,LULei,SHIYan mei,CHANGYong fu (NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi an710024,China)Abstract:AmethodtodeterminethebranchingratioK1andK2of242g242241Am(n, )242Amg,m242withspectrometrywasestablished.Basedonthefactthatthehalf lifeofAmmandAmarequitedifferent,theCmactivityofsampleirradiatedinareactorwasmeas uredattwodifferentmoments,thentheproductionamountof242Amgand242Ammduringirra diationwascalculated,finallytheK1andK2wereobtained.Keywords:241241Am;neutroncapturereaction;branchingratio; spectrometry242g Am发生中子俘获反应生成Am的同时,还会生成激发态的242Amm。
反应及产物的衰变示于图1。
241Am(n, )Am反应分支比K1和K2随[1]242g,m入射中子的能量而变化。
R.M.Harbour、Y.[2]Shinohara分别于1973年和1997年测量了K1和K2(表1)。
目前,国内尚未进行有关241Am(n,)242Amg,m反应分支比的测定工作。
本工作研究建立1种利用能谱同位素稀释法测定K1和K2的方法,并获得某反应堆中子能谱对应的K1和K2。
收稿日期:2006 08 01;修回日期:2006 09 20作者简介:倪建忠(1968 ),男,山西榆次人,研究员,博士研究生,核测试分析专业图1 241Am(n, )反应及其产物的衰变241Fig.1 ReactionofAm(n, )anditsproducts672表1241原子能科学技术第41卷Am(n, )242Amg,m反应比K1和K2的文献值Table1 K1andK2valuesof241出辐照结束时刻242Am的生成量(以原子个数10-1gAm(n, )242Amg,mfromreferences年代19731997中子能量热超热热K10.8990.8650.924K20.1010.1350.076计)为3.5708∀10g(1!1.4%)。
2006年1月,利用能谱同位素稀释法再次分析该辐照样品中242Cm的含量,并推算得到辐照结束时刻242Amm的生成量。
1996年和2006年两次分析的实验过程是相同的,均利用244Cm作稀释剂,通过在半导体谱仪上测定242Cm和244Cm的比值得到样品中242Cm的含量。
2006年的实验分析过程详情如下。
2.1244244作者R.M.HarbourY.Shinohara1原理242Amm与242Amg的半衰期差异大,分别为242141a和16.02h。
在241Am俘获中子生成242Am后,在较短的时间内,242Am很快衰变gCm稀释剂的标定成Cm,而242Am几乎不衰变。
这时,称取部242mCm稀释剂标定在本实验室的2 栅网分样品,放化分离出Cm,并进行测量,即可推算出反应中242Amg的生成量。
将剩余样品妥善保存数年,由生成的242242电离室上进行。
把244Cm溶液滴在玻璃底衬上,制成待测源。
6个玻璃片源的比活度标定结果列于表2,不确定度分析列于表3。
表2244Am衰变242gCm已全部衰变成238Pu,而Am通Cm溶液比活度标定结果244m过递次衰变生成242Cm,该衰变链处于长期平衡,此时,样品中的242Cm来自于242Amm,这时,测量样品的242Cm含量,即可推算出辐照结束时刻242Amm的生成量。
由先后两次分别测得的242Amg与242Amm,即可计算K1和K2,有:K2/K1K1+K2原子核数比。
由式(1)解得:1+Rm/gm/gK2=1+Rm/gK1=按照不确定度传递律可得:uK1,r=K2uRm/g,ruK2,r=K1uRm/g,r(3)(2)=Rm/g242Table2 Activityof源号1#2#3#4#5#6#质量/mg87.2668.2648.05144.5278.3779.2Cmsolution(1)m242a(244Cm)/(Bq#g-1)1799.51788.21788.21786.81783.811797.3(1790.6)其中,Rm/g为辐照结束时刻Am和Am的g注:括号内为平均值表3244Cm溶液比活度的不确定度244Table3 Uncertaintyoftheactivityof不确定度分量A类B类称重分量B类自吸收和反散射校正重分量合成标准不确定度Cmsolution相对不确定度/%0.350.10.50.62样品中242Cm含量低,向样品中加入的稀244其中:uK1,r、uK2,r分别为K1和K2的相对标准不确定度;uRm/g,r为Rm/g的相对标准不确定度。
释剂量又不能太强,为此,对次进行稀释(表4)。
表4244Cm稀释剂分两Cm溶液的稀释2442实验1996年7月1日,在反应堆上辐照100mg241Table4 DilutionofCmsolution纯度为99.9%的Am,放置30d后,称取部分稀释第1次第2次a(母液)/(Bq#g-1)179187.20a(稀释后)/(Bq#g-1)87.204.23样品,加入244Cm稀释剂,经放化流程分离提纯出Cm,采用能谱同位素稀释法测定出样品中242Cm的含量为1281Bq/g(1!1.4%),推算第6期倪建忠等: 能谱法测定241Am(n, )242Amg,m的反应分支比673样品中242Cm含量的不确定度2422.2 测量源制备将244Cm稀释剂溶液加入样品中,并用HNO3溶液溶解样品,将溶液用CL P204M 萃淋树脂柱纯化。
解析液蒸干后,用0.1mol/L(NH4)2S2O8 0.1mol/LHNO3溶解,将Am(∃)氧化到Am(%),再经CL P204M萃淋树脂柱进行Am、Cm分离,解析得到纯Cm溶液,以不锈钢片为底衬,用电沉积法制成测量源。
2.3 样品中242Cm含量的测定用ORTECPLUS半导体谱仪测量242Cm和244Cm的放射性比R2/4( ),探头面积150mm2,能量分辨率(FWHM)约为20keV。
样品中242Cm含量低,经72h测量,242m242242表6Table6 Uncertaintyof不确定度分量244CmCmcontent0.621.01.2相对不确定度/%稀释剂比值242Cm/244Cm合成标准不确定度Amm的生成量由样品中242Cm含量通过衰变规律推算得到,半衰期、分支比等核参数的242不确定度可忽略。
于是,Amm生成量的不确定度即为242Cm含量的不确定度。
在辐照结束时刻,242Am的生成量(以原9-1m子个数计)为6.9541∀10g(1!1.2%)。
Cm能峰3 K1和K2的计算由两次分析结果得Rm/g=0.1947(1!11.8%)。
代入式(2)、(3),计算得到K1=0837(1!0 3%),K2=0 163(1!1 5%)。
计数达到10450个。
测得的能谱如图2所示。
测量数据列于表5,其中,Am含量已推算到样品辐照时刻(1996年7月1日)。
4结论本工作研究建立了利用能谱同位素稀释法测量241Am(n, )242Amg,m反应的分支比K1和K2的方法。
利用242Amm与242Amg半衰期的大差异,分两次测量241Am辐照样品中的242Cm含量,分别推算242Amg与242Amm的生成量,从而测得K1和K2。
分析样品在反应堆上辐照获得,测得的K1和K2值与该堆的中子能量有关。
如采用不同图2样品的242Cm与242244Cm 能谱244能量的单能中子源照射241Am,利用本工作提供的方法进行样品分析,则可得到K1和K2随中子能量的变化关系。
Fig.2 Spectraof表5Table5样品量/g0.0495CmandCm样品中242Amm含量的测定结果242AmmcontentinmeasuredsampleR2/4( )0.1815242参考文献:m244Cm加入量/g0.0553Cm比活度/Am(Bq#g-1)含量/g-10.85776.9541∀109242[1] HARBOURRM,MACMURDOKW,McCROSSONFJ.Themal neutroncapturecrosssectionandresonanceintegralsofamericium 241[J].NuclSciEng,1973,50:364 369.[2] SHINOHARAY.Radiochemicaldetermination ofneutruecapturecrosssectionofNuclSciTechnol,1997,34:613.241注:242Amm含量以原子个数计样品中242Cm含量的测量不确定度主要来源包括Cm稀释剂、半导体谱仪测定242Cm/244Cm比值的不确定度(表6)。
244Am[J].。