3、相邻脉冲的时间间隔为， T R 2 L / c ，这样第n个脉冲 测得的时间为， t 2 nL / c ，所以探测到的随时间变化的 功率为
P t P1e

t 1
L/c 1 T A L
20
腔内回旋衰减的基本理论（Cont.）
4、如果没有放样品，则 0 5、所以可以得到，
直流分量
一次谐波
dI a 3 d 3 I a2 d 2I a4 d 4I I a sin t I a 2 4 3 sin t 4 d 64 d d 8 d a2 d 2I a4 d 4I a3 d 3I a5 d 5 I cos 2 t 4 d 2 48 d 4 24 d 3 384 d 5 sin 3t
信号强度
无样品
1
2
有样品 时间
由衰减曲线的时间常数计 算该波长下的吸光系数， 对波长扫描即得到光谱 19
腔内回旋衰减的基本理论
1、经过1次样品的输出功率为， P1 T 2 e L P0 2、n次往返后的输出功率为，
Pn Re

L 2 n

P1 P1e 2 n L ln R P1 e 2 n T A L
Mirror 1
Sample Cell
Mirror 2
Tuning Device
Piezo Voltage
Lens
Detector 17
The limitation of intracavity abosorption
Experimental and fundamental limitation：
K. Goda et al., Nature 458, 1145 (2009)
4
9.2 提高光谱探测灵敏的方法
9.2.1 频率调制
9.2.2 腔内吸收
9.2.3 激发光谱
5
概述

常规光谱测量基于吸收定律 在 1
I I 0e x

I I 0 1 x
I0 I 1 I0 x

相当于测量两个大数之间的小差异！
6
9.2.1 频率调制
I. 用频率Ω调制单色激光，使激光波长或频率在一个小范 围内周期变化 利用锁相放大器对其谐波信号进行探测
II.
7
调制后激光强度
1. 频率变化范围为ω ~ Δω，泰勒展开：
dI 1 d 2I 2 I I 2 d 2! d
反射镜透射率 增大因子
吸收功率为
P LP in q LP out
即直接测量时，一次反射的吸收信号，腔内为腔外的q倍。 或者这样理解，激光在离开谐振腔时在样品池内已来回传 播了q次，所以有q倍的机会被样品吸收。
16
样品池也可置于外部谐振腔中
Lens Laser
二次谐波
三次谐波 9
谐波信号与吸光系数的关系
以一次谐波为例， I a sin t I dI a sin t d d xI a sin t d 整理得到，
I a sin t I d x a sin t I d
第9章 激光光谱技术
9.1 基本原理 9.2 提高光谱探测灵敏度的方法 9.3 高分辨亚多普勒光谱技术 9.4 时间分辨光谱技术
1
常规光谱技术中提高灵敏度的方法
液氮制冷 开放电极 CCD
$15,686
$27,450 EMCCD > $ 30,000
2
光谱学领域发展的真正推动力来自于激光器
3
光谱学领域发展的真正推动力来自于激光器
即探测到的光强信号与吸收光谱的 一阶导数相对应！
10
11
LD光谱检测中的频率调制
LD
相加波形
样品池 探测器
低频三角波 谐波
高频正弦波
锁相 放大器
检测信号 12
Lorentzian line profile
First derivatives
Second derivatives
Third derivatives
L/c 2 TA
2 1 L 1 R 1
腔内回旋衰减测量的是衰减率而不是衰 减量，避免了脉冲激光强度波动对测量 结果的影响，具有更高的信噪比！
21
9.2.3 激发光谱

13
Water overtone absorption line
SNR 2 orders!
14
9.2.2 腔内吸收

将吸收样品置于激光谐振腔内 探测输出激光（2）或荧光强度（1） 激光多次通过样品池以提高探测灵敏度
15
如何理解？
从输出功率和腔内功率来看， 1 Pin Pout qP out T2
a）the increasing instability of the laser output b）just above threshold, the spontaneous radiation cannot be neglected
18
腔内回旋衰减
脉冲激光 R 计算机 谐振腔 R 示波器 光电倍增管
2. 如果Δω=a×sin(Ωt)：
dI 1 d 2I 2 2 I a sin t I a sin t a sin t激光强度（Cont.）
3. 利用三角函数关系：
1 1 cos2 x 2 2 3 4 1 sin 4 x cos2 x cos4 x 8 8 8 sin 2 x 3 1 sin 3 x sin x sin 3x 4 4 10 5 1 sin 5 x sin x sin 3x sin 5 x 16 16 16