第３６卷第９期 ２０１６年９月 核电子学与探测技术
Ｎｕｃｌｅａｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ＆Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｖ０１．３６ Ｎｏ．９
Ｓｅｐｔ． ２０１６
事故容错燃料包壳和芯块材料中子学分析 潘昕怿，兰兵，贾斌，李铁萍，韩向臻，张春明 （环境保护部核与辐射安全中心，ｊＥ京１０００８２）
摘要：分别使用ＳＣＡＬＥ软件包和两种近似方法进行组件和堆芯中子学分析，进而对ＳｉＣ、先进铁合 金和钼等事故容错包壳材料以及ｕ３ｓｉ：、Ｕ Ｎ和ｕ—Ｍｏ等芯块材料进行中子经济性评价。结果表明：除 了ＳｉＣ外，金属包壳均有显著的中子惩罚，需通过提高燃料富集度或减少包壳厚度进行补偿；高密度芯 块如Ｕ］Ｓｊ 通常能够提高中子经济性，但由于过高的”。Ｕ含量，Ｕ Ｎ无明显经济性优势。 关键词：事故容错燃料；中子经济性；包壳；芯块 中图分类号：ＴＬ ３５２ 文献标志码：Ａ 文章编号：ｏ２５８－０９３４（２０１６）９－０９５８－０４
日本福岛核事故以后，国际上对核燃料的 研发重点由提高其可靠性和经济性转向增强其 事故容错性能。美国能源部定义…：事故容错 燃料（ＡＴＦ）与ＵＯ：一锆合金燃料系统相比，能 够在更长时间内承受堆芯有效冷却的丧失，同 时在核电厂正常运行和事故等各种工况下均能 保持或提高燃料性能。因此，ＡＴＦ需至少具备 下列改进之一：显著减少包壳一蒸汽反应中的 产热及产氢；提高事故后燃料的机械完整性；加 强裂变产物包容能力；改进熔点、热导率等包壳 或芯块性质。 候选事故容错包壳材料主要包括新材料和 改进型锆合金。新材料相对锆合金提高了耐高 温氧化能力和高温强度，目前重点研究的包括 纤维增强ＳｉＣ复合材料（ＳｉＣｆ／ＳｉＣ），铁素体Ｆｅ— ＣｒＡ１合金、纳米铁素体合金（ＮＦＡ）和氧化物弥 散强化（ＯＤＳ）合金等先进铁合金，以及钼（Ｍｏ） 收稿日期：２０１６—０８—１８ 基金项目：国家科技重大专项（２０１３ＺＸ０６００２００１）资 助。 作者简介：潘听怿（１９８３一），男，安徽黄山人，工程 师，主要从事反应堆物理研究。通信作者：兰兵，男， 工程师，Ｅ—ｍａｉｌ：ｌａｎｂｉｎｇ＠ｃｈｉｎａｎｓｃ．ｃｎ。 ９５８ 等难熔金属。改进型锆合金主要是在包壳外表 面喷涂耐腐蚀和高温氧化的涂层材料，如ＭＡＸ 相陶瓷、ＳｉＣ和铬（Ｃｒ）等。事故容错燃料芯块 的主要改进方向是采用高热导率材料以降低芯 块温度和储能，如ＵＮ、Ｕ３Ｓｉ２和Ｕ—Ｍｏ等。现 阶段国际上正在利用理论分析和性能试验等手 段开展ＡＴＦ的选型工作。 各种包壳或芯块材料具有不同的中子截 面，会影响其中子经济性。某种ＡＴＦ具备工程 应用价值的前提条件之一是在允许的富集度水 平下可保持现有的循环长度和输出功率 。 本课题从压水堆燃料组件和堆芯两方面对事故 容错燃料主要候选材料进行中子学分析和经济 性评价，从而为ＡＴＦ的最终选型提供参考。
１组件中子学分析方法 组件中子学分析是通过计算单个ＡＴＦ组 件的反应性评价其中子经济性。本课题研究的 事故容错包壳材料包括采用化学气相沉积 （ＣＶＤ）工艺制备的ＳｉＣ、Ｍｏ、两种ＦｅＣｒＡＩ合金 （７５Ｆｅ一２０Ｃｒ一５Ａ１和Ｃ３５ＭＮ６）、ＯＤＳ ＦｅＣｒＡ１ 合金Ｄ１５５ＹＭＴ、ＮＦＡ ＦｅＣｒＷ合金ｌ４ ｒ— ＣＲＴ，具体材料成分见表ｌ，此时仍采用ＵＯ 芯 块。由于涂层相对较薄（＜２０ ｍ），其对改进 型锆合金的中子经济性影响不大。 研究的事故容错芯块材料包括ｕ，Ｓｉ：、ＵＮ 和Ｕ—Ｍ０，其中ＵＮ中 Ｎ含量为１００％，Ｕ— Ｍｏ混合物芯块中Ｍｏ含量为６％，此时仍采用
Ｚｒ４包壳。同时分析了ｕ３ｓｉ２一ＳｉＣ和ＵＮ—ＳｉＣ 两种完全ＡＴＦ燃料组件。上述分析均以ＵＯ：
一Ｚｒ４燃料作为参考。
表１候选事故容错包壳材料成分 材料 Ｆｅ Ｃｒ ＡＩ Ｍｏ ＣＶＤ—ＳｉＣ 一 一 一 一 Ｆ ＣｒＡＪ ７５ ２Ｏ ５ 一 Ｃ３５ＭＮ６ ７８．６６ ｌ３ ５．１ ２ Ｄ１５５ＹＭＴ ７９．０８ ｌ４．５５ ４．７５ ０．８８ １４Ｙ’ＷＴ—ＣＲＴ ８３．３ ｌ４ 一 一 一 一 一 ０．０６ Ｏ．Ｏ６
以１７×１７型压水堆燃料为对象进行分析， 芯块理论密度为９５％、富集度为４．２％，可溶硼 浓度为６００ ｐｐｍ，芯块外径８．１９２ ｍｍ，包壳内 外径分别为８．３５８ ｍｌｎ和９．５ ｍｍ。组件计算 使用ＳＣＡＬＥ软件包ＴＲＩＴＯＮ计算序列，其中输 运计算和共振自屏计算分别采用ＮＥＷＴ和 ＣＥＮＴＲＭ模块，燃耗计算至１ ４００等效满功率 天（ＥＦＰＤｓ）。 ＳｉＣ包壳辐照肿胀导致其热导率降低以及 芯块包壳间隙增大，包壳和芯块温度均会升 高ｌ５ Ｊ。高密度燃料Ｕ，Ｓｉ 、ｕ Ｎ的热导率（２Ｏ Ｗ／Ｍ×ｋ左右）约为ＵＯ 的四倍 Ｊ，芯块温度低 于ＵＯ 。铁合金等金属材料热导率与Ｚｒ４接 近，温度与参考燃料基本相同。基于上述分析， 组件计算时各种燃料的温度假设如表２所示。 表２组件计算时采用的温度假设
２堆芯中子学分析方法 堆芯中子学分析以图ｌ中假想压水堆为对 象，图中数字代表该盒组件的批次，第ｌ批为新 料。该堆芯装载１５７盒燃料组件，换料组件初 始富集度为４．２％，采用三批换料的低泄漏燃 料管理方案（见表３），平衡循环长度约为４５０ ＥＦＰＤｓ。表３中各批料循环末等效燃耗（以ＥＦ． ＰＤｓ表示）考虑了相对功率系数的影响。
图ｌ 假想堆芯平衡循环燃料装载方案 表３假想堆芯燃料管理方案
假设装载ＵＯ 一Ｚｒ４的参考堆芯寿期末反 应性为０，则可使用线性反应性模型 估算不 同ＡＴＦ装载堆芯与参考堆芯的寿期末反应性 差值Ａｋ 。 ： ３ ∑Ａｋ（Ｂｉ）Ｐ
△ ＝ Ｌ —一 （１） Ｐ 篇‘。
式中：△．ｊ｝（Ｂ ）为各批料与参考组件循环末
有效增殖因子ｋｅｓｆ的差值； 为各循环末等效燃 耗；Ｐ。和 分别为各批料的相对功率系数和组 件数占比。利用该方法还可估算△Ｊ｝一为０时 各ＡＴＦ所需的燃料富集度，即临界富集度。 为更直观地衡量中子经济性，使用泄漏反 应性方法 估算每种Ａ，ｒＦ装载堆芯的燃料最 终卸料燃耗。假设每盒燃料在堆内经历等长的 循环长度及相对功率系数，则堆芯泄漏反应性 Ｐ 可表示为： ９５９
ｌ ２ ２ １ ２ ｌ ３ ３ ∑ＪＤ（Ｂｉ）
ＰＬ＝￡Ｌ＿ （２） —］■一
式中：Ｂ ＝ｉ×Ｂ 为各循环燃耗（以ＥＦＰＤｓ 表示）；ｐ（Ｂ ）为各循环末反应性。为保持堆芯 临界，不同ＡＴＦ装载堆芯与参考堆芯的泄漏反 应性相同。针对每一种燃料，假设堆芯反应性 与燃耗的关系可表示为如下二阶多项式： Ｐ（Ｂ）＝Ｃ０＋Ｃ１ ＋Ｃ２Ｂ （３） 将三个循环末的反应性代入上式可求得系 数ｃ０、Ｃ，和ｃ ，然后利用（２）式和参考堆芯泄 漏燃耗可求得每种ＡＴＦ的单个循环燃耗Ｂ 及 最终卸料燃耗３Ｂ 。
３分析结果 ３．１组件中子学分析结果 图２～４分别显示了不同ＡＴＦ的 及其与 ＵＯ 一Ｚｒ４的 间差值（△ ）随燃耗的变化。对 于事故容错包壳，候选材料主要成分中仅有 ＳｉＣ中子吸收截面小于ｚ ｒ＇因此由图２可知 ＵＯ 一Ｓｉｃ的尼 高于ｕＯ：一ｚｒ４，但由于芯块温
１．４ １，３ １．２ 立１．１ １．０ ０．９ ０．８
度较高而降低了反应性，抵消了部分中子经济 性提升。Ｍｏ的中子吸收截面仅次于ｗ，因此 ＵＯ 一Ｍｏ反应性最低。Ｆｅ、Ｃｒ等元素吸收截面 高于ｚｒ，故ＦｅＣｒＡ１和ＯＤＳ ＦｅＣｒＡ１合金包壳 ＡＴＦ的反应性低于ｕＯ 一Ｚｒ４。Ｗ的吸收截面 最高，因此ＮＦＡ ＦｅＣｒＷ合金的中子惩罚高于 ＦｅＣｒＡ１合金。对于金属包壳，热中子吸收截面 较大造成中子能谱硬化，导致钚含量增大， 随燃耗增加而逐渐减小。 ｕ Ｎ中 Ｕ含量比ＵＯ 高约４０％，但图３ 显示Ｕ Ｎ—Ｚｒ的反应性在中低燃耗范围内甚 至低于ＵＯ 一Ｚｒ４，这是因为Ｕ Ｎ中的瑚Ｕ含 量高，且 Ｕ的快中子共振吸收截面较大，因而 降低了快中子逃脱概率和组件反应性。Ｕ，Ｓｉ 的 ｕ含量比ＵＯ 高约１７％，由于较高的 。ｕ 含量，反应性提升不如预期。Ｕ—Ｍｏ芯块因含 有高中子吸收截面的Ｍｏ，中子惩罚较为显著。 由图４可知，由于Ｕ Ｓｉ 一ＳｉＣ和Ｕ Ｎ—ＳｉＣ的 芯块和包壳中子吸收截面均小于参考材料，其 反应性提升最大。
０ ３００ ６００ ９００ １２００ ｉ５００ ０ ３００ ６００ ９００ １２００ １５００ ＥＦＰＤｓ ＥＦＰＤｓ
图２ ｕＯ：一事故容错包壳燃料组件反应性（左： ，右： ）
２０ｏ０ ｌ０００ ０ ．１Ｏｏｏ ： 慧
＿４０ｏ０ ．５０ＯＯ ．６０００
．７０００ Ｏ ３ｏｏ ６００ ９ｏｏ ｌ２０ｏ ｌ５００
ＥＦＰＤｓ
图３事故容错芯块一Ｚｒ４燃料组件反应性（左： ，右： ）
∞０∞∞∞∞∞∞∞∞∞∞∞∞ 詈。 一一－－｝ｌ ｌ ２ ２ ２