ＳｅｒｉｅｓＮｏ.406Ａｐｒｉｌ 2010 金 属 矿 山ＭＥＴＡＬＭＩＮＥ 总第406期2010年第4期＊国家创新方法工作专项(编号:2008ＩＭ021500),四川省科技条件平台项目(编号:2008ＧＺ0040,2008ＧＺ0197)。
杨剑波(1973—),男,成都理工大学核技术与自动化工程学院,博士研究生,610059四川省成都市成华区二仙桥东三路1号成都理工大学先达信箱。
蒙特卡罗法确定水泥在线中子活化分析样品参数＊杨剑波1 庹先国1,2 李 哲1 穆克亮1 罗耀华1 牟云峰3(1.成都理工大学;2.地质灾害防治与地质环境保护国家重点实验室;3.中国工程物理研究院)摘 要 针对成都理工大学核地球物理与地球化学研究室研制的在线瞬发γ中子活化分析(ＰＧＮＡＡ)装置,利用ＭＣＮＰ程序对水泥样品进行模拟计算分析,得到瞬发γ射线产额随样品厚度和样品形态(块状、颗粒、粉末等)的变化关系。
根据模拟结果,确定样品厚度以17ｃｍ为宜,并应在在实际分析前将水泥生料粗加工成细颗粒状。
关键词 蒙特卡罗法 ＭＣＮＰ 瞬发γ中子活化分析 水泥样品参数ＣｅｍｅｎｔＳａｍｐｌｅＰａｒａｍｅｔｅｒｓＤｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｉｎＯｎ-ＬｉｎｅＰｒｏｍｐｔＧａｍｍａＮｅｕｔｒｏｎＡｃｔｉｖａｔｉｏｎＡｎａｌｙｓｉｓｗｉｔｈＭｏｎｔｅ-ＣａｒｌｏＭｅｔｈｏｄＹａｎｇＪｉａｎｂｏ1 ＴｕｏＸｉａｎｇｕｏ1,2 ＬｉＺｈｅ1 ＭｕＫｅｌｉａｎｇ1 ＬｕｏＹａｏｈｕａ1 ＭｏｕＹｕｎｆｅｎｇ3(1.ＣｈｅｎｇｄｕＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ;2.ＳｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＧｅｏｈａｚａｒｄＰｒｅｖｅｎｔｉｏｎ＆ＧｅｏｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＰｒｏｔｅｃｔｉｏｎ;3.ＣｈｉｎａＡｃａｄｅｍｙｏｆＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＰｈｙｓｉｃｓ)Ａｂｓｔｒａｃｔ ＡｂｓｔｒａｃｔＢａｓｅｄｏｎｔｈｅｐｒｏｍｐｔｇａｍｍａｎｅｕｔｒｏｎａｃｔｉｖａｔｉｏｎａｎａｌｙｓｉｓ(ＰＧＮＡＡ)ｓｙｓｔｅｍｄｅｖｉｃｅｄｅｖｅｌｏｐｅｄｂｙｔｈｅｎｕｃｌｅａｒｇｅｏｐｈｙｓｉｃａｌａｎｄｇｅｏｃｈｅｍｉｃａｌｒｅｓｅａｒｃｈｒｏｏｍ,ＣｈｅｎｇｄｕＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ,ＭＣＮＰｐｒｏｃｅｓｓｗａｓａｄｏｐｔｅｄｔｏｓｉｍｕ-ｌａｔｅａｎｄｃａｌｃｕｌａｔｅｃｅｍｅｎｔｓａｍｐｌｅｐａｒａｍｅｔｅｒｓ.Ｒｅｓｕｌｔｓｏｆｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐｂｅｔｗｅｅｎｐｒｏｍｐｔγｙｉｅｌｄａｎｄｔｈｅｓａｍｐｌｅ'ｓｔｈｉｃｋｎｅｓｓａｎｄｓｈａｐｅ(ｍａｓｓｉｖｅ,ｇｒａｎｕｌｅｓ,ｐｏｗｄｅｒｓ,ｅｔｃ.)ｗａｓｏｂｔａｉｎｅｄ.Ａｃｃｏｒｄｉｎｇｔｏｔｈｅｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ,ｔｈｅｏｐ-ｔｉｍａｌｓａｍｐｌｅｔｈｉｃｋｎｅｓｓｉｓｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄｔｏｂｅ17ｃｍａｎｄｔｈｅｃｅｍｅｎｔｒａｗｍａｔｅｒｉａｌｓｓｈｏｕｌｄｂｅｐｒｏｃｅｓｓｅｄｉｎｔｏｆｉｎｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｂｅ-ｆｏｒｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｉｎｔｈｅａｃｔｕａｌａｎａｌｙｓｉｓｏｆＰＧＮＡＡ.Ｋｅｙｗｏｒｄｓ Ｍｏｎｔｅ-Ｃａｒｌｏｍｅｔｈｏｄ,ＭＣＮＰ,Ｐｒｏｍｐｔｇａｍｍａｎｅｕｔｒｏｎａｃｔｉｖａｔｉｏｎａｎａｌｙｓｉｓ,Ｃｅｍｅｎｔｓａｍｐｌｅｐａｒａｍｅｔｅｒｓ 瞬发γ中子活化分析(ＰｒｏｍｐｔＧａｍｍａＮｅｕｔｒｏｎＡｃｔｉｖａｔｉｏｎＡｎａｌｙｓｉｓ,ＰＧＮＡＡ)的基本原理是通过被测样品中各元素的原子核俘获中子,瞬时(<1014ｓ)发射特征γ射线,根据射线的能量和强度,对相应元素进行定性和定量分析[1],瞬发γ射线越多对元素分析越有利。
在实际应用中,为寻求最大的瞬发γ射线产额,需对在线分析装置进行最优化设计。
由于中子源裂变时发出的中子、γ射线等对人体危害大,因此在中子源辐照下来优化设计分析装置的各种参数,不仅费时费力,而且也很不安全。
20世纪70年代,国外数值模拟技术发展成熟,逐步用计算方法代替部分实验;80年代末90年代初,国内也逐渐开始了此方法的研究工作。
在核技术应用领域,国内外不少专家运用蒙特卡罗模拟方法计算了ＰＧＮＡＡ问题,例如Ｃ.Ｏｌｉｖｅｉｒａ等[2]优化设计了分析水泥生料的ＰＧＮＡＡ仪器,Ａ.Ａ.Ｎａｑｖｉ等[3]研究了不同中子源下的ＰＧＮＡＡ系统性能,我国学者张锋等[4]研究了蒙特卡罗方法在中子活化在线分析系统设计中的应用,他们在ＰＧＮＡＡ研究方面都取得了一些有价值的成果。
但是,ＰＧＮＡＡ系统性能参数的优化还有很多研究工作要做。
在水泥实际生产过程中,水泥生料的形态一般为块状、颗粒、粉末等,在进行ＰＧＮＡＡ分析时,如何强化热中子与水泥生料之间的(ｎ,γ)反应,还有待对水泥生料开展进一步研究。
本研究利用蒙特卡罗方法(ＭＣＮＰ程序),对成都理工大学核地球物理与地球化学研究室研制的在线瞬发γ中子活化分析装置的中子输运过程进行模拟计算,得到在平均能量为2.3ＭｅＶ的252Ｃｆ中子源照射下,水泥样品中主要元素Ｃａ,Ｓｉ,Ｆｅ,Ａｌ的中子俘获γ射线产额与样品厚度及形态变化的关系,从而为实际ＰＧＮＡＡ分析前对水泥生料的粗加工(将块状加工成颗粒或粉末等)提供了参考。
·134·1 ＰＧＮＡＡ实验装置模拟实验装置截面图如图1所示。
装置外部尺寸为120ｃｍ×120ｃｍ×90ｃｍ,源腔尺寸为60ｃｍ×60ｃｍ×30ｃｍ,样品腔尺寸为60ｃｍ×120ｃｍ×30ｃｍ(皮带运送样品穿过装置)。
中子源放于2ｃｍ厚的Ｂｉ屏蔽球中(内有半径为1ｃｍ,用于放置中子源的空腔),Ｂｉ屏蔽体外包半径为5ｃｍ厚的聚乙烯,样品的厚度可变,ＮａＩ探测器前加7ｍｍ厚的镉片和15ｍｍ厚的铅以吸收热中子和压制低能γ射线(小于1.5ＭｅＶ,对分析无贡献的γ射线)。
选用252Ｃｆ自发裂变中子源[5-7],其中子发射率为2.3×1012ｓ-1·ｇ-1,半衰期为2.64ａ,中子平均能量为2.3ＭｅＶ。
2 模拟样品为了与实际生产过程中的水泥生料相吻合,假定未经粗加工的纯水泥样品Ａ由33.88%的ＳｉＯ2,2.42%的Ａｌ2Ｏ3,1.77%的Ｆｅ2Ｏ3,0.23%的Ｆｅ3Ｏ4,9.40%的ＣａＯ,45.11%的ＣａＣＯ3,0.62%的ＭｇＯ,0.45%的ＳＯ3,0.34%的Ｋ2Ｏ,0.12%的Ｎａ2Ｏ,5.66%的Ｈ2Ｏ等物质组成,其密度为2.250ｇ/ｃｍ3。
如图1所示,在所研究的在线瞬发γ中子活化分析系统中,样品被放在皮带上,通过皮带运送从样品腔穿过。
模拟时,固定样品的长度和宽度为样品腔的长度和宽度,而样品的厚度可调,其最大厚度为样品腔的高度。
在样品厚度一定的情况下,样品所占空间体积不变。
这样,当样品被粗加工成不同形态(块状、颗粒、粉末等)时,样品中的空隙率也不同,故样品形态的改变实际上可视为样品密度的改变;而样品密度的改变又意味着样品中纯水泥Ａ的质量分数即样品纯度的变化。
因此,可以通过样品纯度来模拟样品形态(块状、颗粒、粉末等)的变化,如表1所示。
表1 样品形态的参数值样品形态样品纯度/%样品密度/(ｇ/ｃｍ3)未加工1002.250粉末902.025颗 粒块 状801.800701.575601.350501.125400.900300.675200.450100.2253 模拟方法及步骤本次研究主要通过调整样品厚度和样品形态来寻求最佳样品设计参数。
利用ＭＣＮＰ程序进行模拟计算时,取中子源为各向同性点源。
选用Ｍａｘｗｅｌｌ裂变谱模型[8],其表达式为ｆ(Ｅ)=ｃｅ-Ｅａｅ,式中,Ｅ为中子能量;ａ,ｃ为特定常数,取ａ=1.42。
选择ＥＮＤＦ/Ｂ-ＶＩＲｅｌ.1截面数据库,用Ｉｎｔｅｌ(Ｒ)Ｃｏｒｅ(ＴＭ)2ＣＰＵＴ7200@2.00ＧＨｚ计算机进行计算。
模拟粒子数为2×107;计数方式为Ｆ2,分别记录热中子(能量小于0.5ｅＶ)、超热中子(0.5ｅＶ～1ｋｅＶ)和快中子(大于1ｋｅＶ)的相对计数(单位面积上相对1个源中子的计数),计算时间约2ｈ,计数误差小于1%。
模拟步骤为:(1)研究中子俘获γ射线产额与样品厚度的变化关系,从而选出最佳的样品厚度。
(2)采用步骤(1)确定的样品厚度研究中子俘获γ射线产额与样品纯度的变化关系,从而选出最佳的样品形态。
4 模拟结果及讨论4.1 样品厚度模拟选择纯度为50%的颗粒样品为对象,调整样品·135· 杨剑波等:蒙特卡罗法确定水泥在线中子活化分析样品参数 2010年第4期的厚度,分别模拟得到Ｃａ,Ｓｉ,Ｆｅ,Ａｌ的特征γ射线相对注量率与样品厚度的变化关系如图2～图5所示。
图2 Ｃａ的特征γ射线相对注量率与样品厚度的关系□—1.942ＭｅＶ;○—6.420ＭｅＶ图3 Ｓｉ的特征γ射线相对注量率与样品厚度的关系□—3.539ＭｅＶ;○—4.934ＭｅＶ图4 Ｆｅ的特征γ射线相对注量率与样品厚度的关系(7.631～7.646ＭｅＶ)图5 Ａｌ的特征γ射线相对注量率与样品厚度的关系(7.724ＭｅＶ)由图2～图5可知,Ｃａ,Ｓｉ,Ｆｅ,Ａｌ的特征γ射线相对注量率从总体来说都随样品厚度的增大而增加。
图2表明,Ｃａ的1.942ＭｅＶ和6.420ＭｅＶ特征γ射线相对注量率均在样品厚度为17ｃｍ时出现最大峰值。
图3表明,Ｓｉ的3.539ＭｅＶ和4.934ＭｅＶ特征γ射线相对注量率分别在样品厚度为8ｃｍ和11ｃｍ时出现最大峰值。
图4表明,Ｆｅ的7.631～7.646ＭｅＶ特征γ射线相对注量率在样品厚度为16～18ｃｍ时出现最大峰值。
图5表明,Ａｌ的7.724ＭｅＶ特征γ射线相对注量率在样品厚度为17ｃｍ时出现最大峰值。
综合图2～图5,不同元素取得最大峰值的样品厚度不同,为照顾各种元素,选取样品厚度为17ｃｍ。
4.2 样品形态模拟保持样品的厚度为17ｃｍ,以样品密度来模拟瞬发γ射线产额随样品形态的变化关系,结果如图6～图9所示。
图6 Ｃａ的特征γ射线相对注量率与样品纯度的关系□—1.942ＭｅＶ;○—6.420ＭｅＶ图7 Ｓｉ的特征γ射线相对注量率与样品纯度的关系□—3.539ＭｅＶ;○—4.934ＭｅＶ图8 Ｆｅ的特征γ射线相对注量率与样品纯度的关系(7.631～7.646ＭｅＶ)(下转第145页)·136·总第406期 金 属 矿 山 2010年第4期3 结 论(1)若激磁线圈是由多组线圈串接而成,温度传感器或温度断路器安装在线圈排水口的铜管处将起不到缺水监控作用,因而达不到缺水保护的目的。