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炭素技术
表 1 筛网目数与鳞片石墨粒径的关系 Table 1 The relation of the particle size of crystalline flake
graphite and sieve mesh
筛网/目 粒 径 /μm
600 ≤23
325 ≤45
200 ≤75
100 ≤150
传导材料显得日益重要。 传统的热传导材料因各自的缺点，如金属比重
大、电绝缘性差，而陶瓷又难于加工成型，无法适应 不同形状导热材料的要求[2]。 石墨具有热导率高、热 膨胀系数低、 热稳定性高以及价格低廉等优点，因 此以石墨作为填料的导热复合材料的研究引起了 人们的关注[3-4]。 李素兰[5]等以高纯度结晶石墨为填 料研制出 TM-2 型有机导热胶， 其导热系数达 8.7 W/(m·K)，抗压强度达到 57.7 MPa，在满足 TM 型导 热胶的导热性能的同时， 有效地改善了 TM 型胶的 强度。 环氧树脂自身具有优异的粘接性、力学性能、 电绝缘性、化学稳定性以及收缩率低、成型加工容 易 、应 力 传 递 性 较 好 、 成 本 低 廉 等 优 点 [6-7]， 因 此 被 广 泛地用于各种填充型导热胶中作为基体。 张晓辉[8] 等以环氧树脂为基体，SiC、AlN、Al2O3 为填充料制备
碳 含 量 ≥99.9％ ， 其 过 筛 目 数 分 别 为 600 目 、325 目、200 目、100 目和 50 目，各筛下料的最大粒径见 表 1。
E-44 环氧树脂：江西省宜春市卓越化工有限公 司生产，每 100 g 环氧值为 0.41~0.47 当量，软化点 为 12~20 ℃， 每 100 g 无机氯值不大于 0.001 mol， 有机氯值每 100 g 不大于 0.02 mol。
on the compressive strength of composite materials
天然鳞片石墨用量/% 对比样 15 25 35 45 55
抗 压 强 度 /MPa
169.3 131.1 142.2 143.0 128.0 128.0
1 实验
2 结果与讨论
1.1 实验原料 天然鳞片石墨：青岛古宇石墨有限公司，固定
由表 2 可见，复合材料的抗压强度均小于未添 加石墨的纯环氧树脂试样，但随着天然鳞片石墨用 量的增加，复合材料的抗压强度先增大后减少。 这 是因为，一方面加入石墨后，由于石墨与树脂之间 的表面结合能小于树脂发生交联反应时生成的键 能， 因而复合材料的抗压强度低于纯环氧树脂试 样；另一方面，随着石墨用量的增加，材料内部形成 更多的界面，阻碍分子链的滑移，并且石墨片层能 够增加复合材料的刚性， 使材料的抗压性能增加。 但是当石墨加入量过多时会造成树脂不能完全包 覆石墨，复合材料中的孔隙增加（图 3），导致复合材 料的抗压强度降低。 2.2 天然鳞片石墨粒度对复合材料性能的影响
作 者 简 介 ：孙 小 生 男 1987 年 出 生 ，硕 士 研 究 生 ，研 究 方 向 为 导 热 复 合 材 料 ，E-mail：sxstemorrowstart@ 。 通 讯 作 者 ：陈 惠 1975 年 出 生 ，讲 师 ，研 究 方 向 为 炭 复 合 材 料 ，E-mail：hnuchh@。 收 稿 日 期 ：2012-03-28
(College of Materials Science and Engineering, Hunan University, Hunan Changsha 410082, China)
Abstract: The natural graphite/epoxy resin composites were prepared by ultrasonic dispersion method, using epoxy resin as the matrix, natural graphite as the filler, polyamide as curing agent and ethanol as the thinner. The influences of the natural graphite content, particle size and carbon black content on the properties of the composites were investigated. The results show that the thermal conductivity of the composite increases as the content of natural graphite increases, and the compression strength at first increases and then decreases sharply with increasing of the natural graphite content. Increasing particle size can improve the thermal conductivity，but the compression strength tends to decrease firstly and then increase. It is beneficial to improve the compression strength of composite by increasing the carbon black content, while the thermal conductivity of composite increases at the beginning and then decreases. The optimum graphite content, particle size and carbon black content are 45%, 300 μm and 2%, respectively. Key words: Natural graphite; epoxy resin; composite; thermal conductivity; compression strength
本文以天然鳞片石墨为填料， 环氧树脂为基 体，采用超声分散法制备天然鳞片石墨/环氧树脂 复合材料，系统地考察了石墨用量、粒径大小、炭 黑添加量等对复合材料导热系数及其抗压强度的 影响。
表 2 天然鳞片石墨用量对复合材料抗压强度的影响 Table 2 The effect of contents of natural crystalline flake graphite
先增大后减小。 制备天然鳞片石墨/环氧树脂复合导热材料的最佳配方为天然鳞片石墨用量 45%，粒径≤270 μm，炭黑用量 2%。
关键词：天然鳞片石墨；环氧树脂；复合材料；导热系数；抗压强度
中图分类号：TB332; O613.71
文 献 标 识 码 ：A
文 章 编 号 ：1001-3741（2012）04-A07-05
将 天 然 鳞 片 石 墨 /环 氧 树 脂 复 合 材 料 加 工 成 Φ10 mm×5 mm 试样，采用 DRX-Ⅱ-RL 材料导热测 试仪测试各试样的导热系数。 抗压强度采用 YAW300B 微机控制恒应力压力试验机进行测定。
采用 Axio Lab.A1 型金相显微镜进行材料表面 形貌观察。
2.1 天然鳞片石墨用量对复合材料性能的影响 以粒径≤45 μm 的天然鳞片石墨为填料，环氧
50 ≤270
第 31 卷
了应用于电力、电子封装的导热胶，其导热系数分 别达到 4.234 W/(m·K)和 3.144 W/(m·K)，具 有 良 好 的 实 用 价 值 和 重 要 意 义 ；西 安 交 大 的 井 新 利[9]等 研 究了石墨/环氧树脂复合材料的导热性能，试样导热 系数达到 10 W/(m·K)，比环氧树脂提高近 50 倍。 但 是比较系统地考察以石墨为填料，环氧树脂为基体 的研究还鲜有报道。
ห้องสมุดไป่ตู้
随着大规模集成电路和微封装技术的发展，电 子元器件和电子设备不断向薄、轻、小方向发展，电 路中元器件的组装密度越来越高, 电子元件与整机 的发热功率也越来越大[1]。 因此，散热在电子工业中 已成为一个越来越突出的问题。 高效率的散热、热 传导材料能很好地将电子元件 LED、CPU 等产生的 热量迅速转移至热沉材料并及时散出，稳定电子元 件的工作温度，从而保证其工作寿命。 此外，热传导 材料还广泛应用于化工热交换器的粘接及导热封 装等。 因此，研究和开发高导热、力学性能优异的热
成与完善，继续增大石墨含量虽然会增加导热层厚 度，但同时会在石墨颗粒之间形成较大的空隙（图 2d）， 并且随着石墨用量的增加孔隙数目也不断增 加。 这种孔隙的存在和变化也可以通过复合材料的 体积密度随天然鳞片石墨用量的变化（图 3）反映出 来。 但这两种因素对复合材料导热性能的影响作用 是相反的， 因此继续增加天然鳞片石墨的用量时， 复合材料的导热系数基本保持不变。
2012 年第 4 期 第 31 卷
CARBON TECHNIQUES 炭素技术
2012№4 Vol．31
天然鳞片石墨/环氧树脂复合材料的制备及 导热性能研究
孙小生， 陈惠， 刘洪波， 何月德， 杨丽， 夏笑红
(湖南大学 材料科学与工程学院, 湖南 长沙 410082)
摘 要：以天然鳞片石墨为导热填料，E44 型环氧树脂为基体，采用超声分散法制备天然鳞片石墨/环氧树脂复合导热材料。 系
第4期 a
孙小生 天然鳞片石墨/环氧树脂复合材料的制备及导热性能研究
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（a）15%
（c）45%
（d）55%
图 2 石墨用量不同的复合材料的表面金相照片 Fig．2 Metallographic photos of surface of composite materials of different graphite contents