5.1_核燃料后处理解析
核燃料后处理是核燃料循环中的一个重要组成部分,同
时它又是军民两用技术。核工业中的地位和作用如下: 1. 后处理对于充分利用核能资源意义重大 ☞ 核电是我国能源的重要组成部分。对动力堆乏燃料进行后 处理,实现核燃料闭路循环,对充分利用铀资源、实现核 能可持续发展,起着举足轻重的作用。我国已探明的铀资 源量有限,且铀矿品位低、规模小,如果不搞后处理,铀 资源将会限制我国核能的发展。 ☞ 核燃料通过反应堆使用一次,只能利用燃料总量的极少 部分。生产堆仅用了千分之几,较先进的动力堆,燃料的 利用率也只有百分之几。
3. 化学分离过程
任务是除去裂变产物,高收率地回收核燃料物质。化学分
离流程分为水法和干法两大类:
☞ 水法流程指采用诸如沉淀、溶剂萃取、离子交换等在水 溶液中进行的化学分离纯化过程;
☞ 干法流程则指采用诸如氟化挥发流程、高温冶金处理、
高温化学处理、液态金属过程、熔盐电解流程等在无水状 态下进行的化学分离方法。 目前,工业上应用的后处理流程都是水法流程。历史上曾 采用沉淀法流程从辐照天然铀中提取核武器用钚。但不久
离较差,综合提取同位素较困难等,目前尚未被实际应用.
4. 尾端处理过程
经溶剂萃取分离和净化得到的硝酸钚或硝酸铀
酰溶液,无论在纯度或存放形式上有时还不能完
全满足要求,因而在铀、钚主体萃取循环之后, 还需要采取一些尾端处理步骤。其目的在于将纯
化后的中间产品进行补充净化、浓缩以及将其转
化为所需最终形态。
(3)高的技术要求和指标
核燃料后处理的主要目的是回收核燃料物质。 根据这些物质进一步加工的方式、方法的不同, 对净化有不同的要求。 一般都要求对经后处理回收的核燃料物质在进 行再加工时要能做到不需要昂贵的防护和远距离 操作设备。这就要求后处理过程具有高的净化系 数,如 107 ;高的铀钚分离系数,如 108 。从而得 到优质的铀、钚产品。这些都是远高于一般化工 分离过程的要求。此外,还要求对核燃料物质有 尽可能高的回收率。
乏燃料中剩余易裂变燃料和可转换材料只有经后处理分离 净化后才能得到回收复用。 ☞ 对低加浓铀乏燃料中尚含有235U~0.9%、238U~95%和新生 成的易裂变物质239Pu~1%,经后处理可以从中回收有用的 铀和钚,再制成UO2、 PuO2或 UO2+ PuO2(MOX)燃料返 回热堆或快堆使用,使核燃料得以有效利用,缓解发展核电 与铀资源不足的矛盾。 ☞ 对于燃料的初始235U富集度为3.3%、燃耗为33000 MWd/t 的1000 MWe(即100万千瓦)的压水堆电站,若燃料用后 不再循环,每年需要天然铀(以U3O8计)约200t;而通过后 处理使铀可节约天然铀约15%,铀、钚同时循环使用,可节 约天然铀40%。此外,实现铀循环还可节约分离功6-10%, 实现铀、钚同时循环可节约分离功约40%。如果使用混合氧 化物燃料的快中子增殖堆核燃料闭路循环,对铀资源的利用 率可从热堆的0.5-1%提高到60-70%!
5.1.3 核燃料后处理的主要过程
后处理过程主要是以被回收的燃料元素与裂变产物等各 种杂质元素进行复杂的化学分离、纯化过程为主的所采用 的一系列技术和设备(施)的系统工程。主要过程包括: 1. 冷却过程:从反应堆卸出的核燃料,在化学处理前,通常 要经历一个“冷却”过程。即要在特殊设计的水池中放置 一段时间。目的是让短寿命核素衰变和释放余热; 2. 首端处理过程:其任务是燃料束的机械解体和燃料芯和包 壳材料的分离。根据包壳材料的不同可采用化学法、机械 法等不同首端处理方法。然后制成针对不同分离流程所需 要的物料。
即被可以连续操作、更为有效的萃取法流程所替代。
工业上曾先后使用过的主要流程有磷酸铋流程、Redox流
程、 Butex 流程、 Thorex 流程和 Purex 流程。而在各种萃取
流程中性能最好、使用最成功的是以TBP为萃取剂的Purex
流程:目前世界各国用来处理电站辐照核燃料的工艺流程 (而离子交换法则是用于尾端处理,作为钚或镎产品的纯 化、浓缩手段)。 干法后处理流程优点是废物量少,没有试剂的辐射降解 问题,可以处理比放高、冷却时间短的乏燃料,同时设备 紧凑、处理能力大、临界安全好。但由于干法过程还存在 诸多问题,如设备材料腐蚀严重,工程问题较多,铀钚分
第5章 核燃料后处理
Nuclear Fuel Reprocessing
5.1 概述
5.1.1核燃料(乏燃料)后处理
核燃料后处理目的:从乏燃料中除去裂变产物,并回收未 耗尽的和新生成的核燃料。
核燃料在反应堆中燃烧,不是一次烧尽的,为维持反应堆
的正常运行,堆中要留有最低数量的核燃料;积累的裂变产 物也会吸收中子而影响反应堆的正常运行。核燃料在反应堆 中燃烧一段时间后应从反应堆中卸出,卸出的核燃料经过后 处理才有可能重新利用其中有用之物。对核燃料循环来说,
用堆、船舶推进用堆等。核燃料后处理的对象也
发生了变化,其中主要的是电站用堆卸下的辐照 燃料。 Purex流程已取代了其他溶剂萃取流程,它不 仅可以用于生产堆、动力堆燃料的后处理,而且 有可能性用于燃耗更深的快中子增殖堆的燃料后 处理,是现今最有效、最成功的核燃料后处理流
程。
5.1.2
核燃料后处理在核工业中的重要性
从轻水堆卸出的
乏燃料中,235U含 量仍有0.85%左右, 高于天然铀,而 且每吨乏燃料还
含有约10 kg钚,
其中可作为核燃 料的239Pu和241P占7kg。
随着核能和平利用的发展,世界上陆续建造了各 种用途的反应堆,如核电站动力用堆、研究试验
核燃料后处理是一个不可缺少的环节。
乏燃料( Spent Fuel ):指在核反应堆中,辐照
达到计划卸料的比燃耗后从堆中卸出,且不再在
该堆中使用的核燃料。
核燃料在反应堆中燃烧的过程实质是核燃料中的
易裂变核素(如 U-235 、 Pu-239 或 U-233 )在中子 流的轰击下发生自持的核裂变反应的过程。
核燃料后处理历史
☞ 源于军事目的,上世纪40年代为得到核武器装料Pu-239, 建立了以天然铀为燃料的反应堆,并用沉淀法从辐照天然 铀中提取武器级钚。 ☞ 1944年首次大规模地使用磷酸铋沉淀流程从辐照天然铀 中提取钚,但其严重缺点是不能回收铀。 ☞ 1948-1949 年,橡树岭对以甲基异丁基酮( MIBK )作萃 取剂的雷道克斯(Redox)流程进行了中试,并于1952年 在汉福特开始大规模运行,这个流程既能同时回收铀和钚, 同时又可以连续操作并大大减少了废物量。 ☞ 1950-1952年,橡树岭进行了普雷克斯(Purex)流程的中 试,并于1954年和1956年先后在萨凡那河工厂和汉福特工 厂投入运行。
3. 后处理对保障核燃料工业环境安全极其关键
☞ 每从核电站得到一度电,就有 3.7×1010Bq 放射性物质从 反应堆中排出。虽然一些放射性物质一开始就很快衰变掉, 但其中长寿命放射性核素的数量仍十分可观。一座 10 万 kW 的核电站,每年要产生 2.2×1017Bq 的 137Cs 、 90Sr 。同 时,还要产生3.7×1013Bq的长寿命锕系元素(半衰期以万 到百万年计)。 ☞ 在后处理过程中,元件的包壳被剥去,燃料被溶解,整 个工厂要操作大量放射性物质,最后产生各种形式的放射 性废物。整个核工业中产生的放射性物质,绝大部分要由 后处理工厂进行分离、处理并将废物以安全、可靠的方式 永久处置。 ☞ 后处理厂的安全性、密封性以及对三废处置的好坏直接 影响到核能发电能否大规模的发展。
☞ 实际中核燃料从堆内卸出的时间,需根据燃料的辐照性
能、力学性能以及燃料的浓缩度的相互匹配,提出最经 济的燃耗值来确定。 因此,为了维持反应堆的正常运行,卸出的乏燃料必需 留有最低数量的易裂变核素,不能“烧尽”。
乏燃料并不是烧尽的废燃料,乏燃料中含有许 多有价值的物质: ☞ 一定量的未裂变和新生成的易裂变核素,如 U235、Pu-239、U-233。 ☞ 大量的未用完的可转换核素, U-238、 Th-232以 及在辐照过程中产生的超铀元素, 如Np-237、Am241、Cm-242等. ☞ 核裂变产生的有用的裂片元素,Sr-90、Cs-137、 Tc-99等. 上述核素可以通过乏燃料后处理和相应的分离流 程予以回收和纯化。
4. 后处理是生产发展核武器所需239Pu必经的环节
☞ 核威慑力量主要组成部分:现有核武器、运载工具、军 用核材料和核材料生产技术(铀浓缩和后处理)。不仅 体现在弹头数量、核材料储备上,而且也体现在保持一 定的生产能力以及先进的核技术水平上。因此,世界上 很多国家都积极发展后处理技术。谁掌握了后处理技术, 谁就可以拥有小型化核武器的装料。 ☞ 核弹头的主要装料是239Pu 与235U的生产相比较,用天然铀作原料,在反应堆内将238U 转换为239Pu,然后通过后处理提取军用钚是发展核武器 的更加经济而有效的途径。另一方面,核弹性能上,钚 弹的临界质量要比铀弹要小,同样威力的原子弹用钚量 只有用铀量的1/3-1/4左右。 谁掌握了后处理技术,谁就有可能制造更经济的核武器。
5.1.5 核燃料后处理的产品质量要求
(1)对产品收率要求 水法流程对铀、钚的回收率要求达到99.8%、99.5%以上.
(2)对产品放射性要求 回收铀中夹带的裂变产物的 β- 和 γ 放射性比活度应不超过 天然铀水平,即对β-:不超过 2.48×104 Bq/g(U); 对γ:不超过 5.92×103 Bq/g (U)。 后处理回收的钚,必须在手套箱中完成后续的冶金操作, 因此,对钚的净化要求通常比铀高,产品放射性水平可高 于铀,每克钚所含裂变产物的γ放射性活度允许在1.9×104 3.7×104 Bq范围。 铀、钚 对裂变产物的净化系数(或去污系数)要求达到 106-108。实际应根据乏燃料特性、产品用途以及经济、安 全等方面综合考虑决定。
5. 核废物处理、处置过程
核燃料后处理过程所产生的废物,一般都具有 很强的放射性,必须进行妥善的贮存、合理的处 理和最终的处置,严防对环境的污染。