企业技术开发２００８年４月大气颗粒物污染源解析技术与发展常逸１，刘乐君２摘要：污染源与空气质量的关系即“源－受体”关系一直是环境科学研究的关键科学问题，也是环境管理和环境决策关注的核心问题。
文章介绍了大气污染特征以及污染源解析技术的产生与发展，同时介绍了相关解析技术，国内源解析技术存在的问题以及发展趋势。
关键词：大气；污染；污染源解析；模型技术中图分类号：Ｘ５１３文献标识码：Ａ文章编号：１００６－８９３７（２００８）０４－０１１４－０４Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅｒｅｌａｔｉｏｎｂｅｔｗｅｅｎｐｏｌｌｕｔｉｏｎｓｏｕｒｃｅａｎｄａｉｒｑｕａｌｉｔｙｉｓｎｏｔｏｎｌｙｔｈｅｋｅｙｉｓｓｕｅｏｆｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔｓｃｉｅｎｃｅｓｒｅｓｅａｒｃｈ，ｂｕｔａｌｓｏｔｈｅｃｏｒｅｉｓｓｕｅｏｆｅｎｖｉｒｏｍｅｎｔｍａｎａｇｅｍｅｎｔａｎｄｄｅｃｉｓｉｏｎｍａｋｉｎｇ．Ｔｈｉｓｐａｐｅｒｉｎｔｒｏ－ｄｕｃｅｄｔｈｅｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆａｉｒｐｏｌｌｕｔｉｏｎａｎｄｔｈｅｏｒｉｇｉｎａｎｄｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｏｆｐｏｌｌｕｔｉｏｎｓｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ａｔｔｈｅｓａｍｅｔｉｍｅ，ｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄｔｈｅｃｏｒｒｅｌａｔｉｖｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ｔｈｅｅｘｉｓｔｅｎｔｐｒｏｂｌｅｍｓｏｆｄｏｍｅｓｔｉｃｓｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｎｄｔｈｅｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｔｒｅｎｄ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ａｉｒ；ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ；ｐｏｌｌｕｔｉｏｎｓｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔ；ｍｏｄｅｌｓｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（１．湖南省环境保护科学研究院，湖南长沙４１０００４；２．湖南省环境监测中心站，湖南长沙４１０００４）ＴｈｅｐｏｌｌｕｔｉｏｎｓｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｎｄｉｔｓｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｐａｒｔｉｃｌｅｓＣＨＡＮＧＹｉ１，ＬＩＵＬｅ－ｊｕｎ２（１．ＨｕｎａｎＲｅｓｅａｒｃｈＡｃａｄｅｍｙｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＰｒｏｔｅｃｔｉｏｎＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｃｈａｎｇｓｈａ，Ｈｕｎａｎ４１０００４，Ｃｈｉｎａ；２．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＭｏｎｉｔｏｒｉｎｇＣｅｎｔｅｒｏｆＨｕｎａｎＰｒｏｖｉｎｃｅ，Ｃｈａｎｇｓｈａ，Ｈｕｎａｎ４１０００４，Ｃｈｉｎａ）收稿日期：２００８－０２－２２作者简介：常逸（１９６４—），男，湖南长沙人，大学本科，工程师，主要从事分析实验及酸雨研究。
企业技术开发ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＩＣＡＬＤＥＶＥＬＯＰＭＥＮＴＯＦＥＮＴＥＲＰＲＩＳＥ２００８年４月Ａｐｒ．２００８第２７卷第４期Ｖｏｌ．２７Ｎｏ．４随着我国经济飞速发展，大气污染也日趋严重。
在“社会－经济－环境”的发展过程中，必须拥有良好的环境质量，保障人们的身体健康。
大气污染源解析是研究大气环境中的污染源与受体的关系、确定影响空气质量的重点污染源，是空气质量管理的关键。
１大气污染特征我国部分大、中城市处于煤烟型污染向机动车尾气污染为主的光化学污染的过渡时期，光化学污染的主要特征为高浓度的臭氧和细颗粒物。
大部分中小城镇大气污染以煤烟型污染为主，主要特征为颗粒物、二氧化硫。
由于大气污染物主要为化学物质，其相互作用使得大气污染物行为复杂，为区别简单的煤烟型污染和汽车尾气污染，应当将当前我国城市和区域的大气称为复合性污染。
我国大气受到广泛关注的污染物是颗粒物，在我国有监测的３４３个城市中，６０％城市环境空气颗粒物超标［１］，由于污染源本身的复杂性，颗粒物成份多样且复杂。
相关研究结果表明，大气ＰＭ２．５中主要成份为有机物占３０％，其次为ＳＯ４２－、ＮＯ３－、ＮＨ４＋等二次颗粒物占３５％～４０％，矿物颗粒约占１０％～２０％，还含有碳黑及其它微量元素。
其中有机物中已经查明成份超过２００种，包含对人体有害的多环芳烃［２］。
同时，颗粒物是其它污染物的载体，也是大气化学非均向反应床，影响大气反应过程；气溶胶态颗粒物降低大气能见度，也可通过直接吸收和反射太阳光影响地球辐射平衡，影响气候变化。
２大气污染源的主要来源与源排放自然和人类活动都不断向大气排放各类物质，这些物质在大气中的存在有一定的周期。
当大气中某种物质浓度超过正常水平，产生不良效应时，即构成大气污染。
大气污染源分为人为污染源和天然污染源。
人为污染源按照产生污染部分，可分为工业源、民用源、交通源、生物质燃烧源等；按照能源结构分为煤炭、焦炭、重油汽油、柴油、天然气等。
人为污染源也可以按照流动源和固定源分类，按照排放轨迹分类。
天然源也是大气污染的重要来源。
大气的天然第２７卷第４期示踪检测分析测试环境大气采样技术源排放采样技术颗粒物排放源成分谱库示踪物／示踪技术大气颗粒物化学成分数据库源解析技术规范及质量保证／质量控制体系污染源源清单污染削减方案各排放源类的贡献源贡献的空间分布扩散模式受体模式反向模拟模型图１大气污染源解析技术的框架污染源主要包括自然尘、森林及草原火灾排放物，火山活动，海浪飞沫，生物排放物。
３大气污染源解析技术３．１大气污染源解析技术的作用空气质量与污染源排放的关系十分复杂，污染源与空气质量的关系即“源－受体”关系一直是环境科学研究的关键科学问题，是环境管理和环境决策关注的核心问题。
大气污染源解析技术是区分和识别大气污染的复杂来源并定量分析其源贡献率的一种科学的方法，它是确定各种排放源与环境空气质量之间响应关系的桥梁，是控制和治理大气污染的一个十分重要而又非常复杂的课题。
３．２大气污染源解析技术简介对大气污染来源的研究始于以污染源排放清单的分析和以污染源排放清单为基础的扩散模型（源模型）；２０世纪７０年代将着眼点由排放源转移到受体，开始了受体模式的研究。
目前大气源解析技术的两大基本技术分别是：①基于源的大气扩散模式的源解析技术；②基于受体模型建立起来的源解析技术。
其中基于各种大气扩散模式的源解析技术，可以广泛应用于一次及二次的气态污染物和颗粒物的来源解析；基于化学平衡受体模型的解析技术主要用于具有复杂来源的大气颗粒物来源解析。
这两种解析技术方法各有优点和不足，相互不能替代，在进行污染来源解析研究中，常常是将这两种方法联合起来，相互补充使用，出现将源清单、扩散模式和受体模式集成加以综合应用的趋势［３］。
图１给出了以颗粒物为例的大气污染源解析技术的框架。
目前，发达国家已建立了比较完善的污染源清单及数据库、各种源的排放因子系列和源排放化学成分谱库、各类大气扩散模式系统以及各类受体模型，为研究和确定源－受体关系奠定了很好的基础。
美国和一些欧洲国家在ＰＭｌ０和ＰＭ２．５源排放特征化学成分谱研究方面开展了大量的工作，建立了用于源解析研究的排放源特征谱库。
源清单是基于对各污染源的详细调查，根据各源的基本工况和排放因子模型，建立污染源清单和数据库，据此可以分析各源排放对总排放量的贡献及对空气质量的相对影响，确定重点污染源。
但由于源清单的不完整性及排放因子的可适用性，源清单分析的结果具有较大的不确定性，误差较大。
扩散模式是根据源排放量模拟污染物排放、迁移、扩散、化学转化等过程估算污染源对颗粒物质量浓度的贡献，可具体估算到每一个排放源的贡献情况，对于污染综合治理规划具有十分重要的意义。
但扩散模式所需要的源排放清单具有很大的不确定性，特别是一些人为无组织排放源、天然源和二次细粒子源的参数难以确定，因此影响了扩散模式在源解析中的应用。
扩散模式方法基于污染源清单和污染源排放量，通过模拟污染物排放、迁移、扩散、化学转化等过程描述不同条件下污染物的时空分布状况，能够定量确定单个污染排放源对环境质量的贡献及污染分担率，并能够预测污染源排放的改变所引起的环境空气质量的变化，这对于污染综合治理规划具有十分重要的意义。
大气扩散模式的种类很多，按模式理论的发展途径可分为统计理论模式、Ｋ理论模式和相似理论模式；按模拟的时间尺度可分为短期平均及长期平均浓度模式；按污染源的形态又可分为点源、线源、面源、体源、多源或复合源模式。
尽管大气扩散模式的种类繁多，但从应用角度出发，在实际工作中使用的大气扩散模式多属高斯模式及高斯模式的变形。
受体模式通过分析大气颗粒物化学成分和物理特性来推断污染物来源，估算各类污染源的贡献率，它较扩散模式大大简化，自问世以来得到了迅速发展，结果可以作为战略决策的依据［４］。
受体模式经过了３０多年的发展，逐渐形成了富集因子、ＣＭＢ模式、多元统计分析（如因子分析、止矩阵因子分析等）用于识别和解析颗粒物来源的方法，目前国内大气颗粒物解析多采用化学质量平衡、多因子分析法以及多元统计分析方法［５］。
受体模型主要用于颗粒物的来源解析研究。
在污染物从源到受体质量守常逸，等：大气颗粒物污染源解析技术与发展１１５企业技术开发２００８年４月恒且呈线性关系的假设下，受体模式通过分析受体大气颗粒物化学特性和物理特性来推断污染物的主要来源并估算各类污染源的贡献率。
由于受体模型不依赖于气象资料和污染源清单，主要基于污染源排放特征、源排放化学成分谱和受体大气的物理化学特征，因此是一种典型的基于环境浓度水平“至上而下”的源解析方法，能有效确定影响受体大气的主要污染源类，避免了重要污染源类型的遗漏。
针对扬尘共同污染的现实问题，目前发展了一些二重源解析技术，这种技术方法建立在三次不同的ＣＭＢ模型计算结果基础上，用ＣＭＢ计算出各单一源类对环境的贡献率，用烟尘替代与其共线严重的单一源；将扬尘作为受体，其它各单一尘源类作为对其有贡献的源，用ＣＭＢ模型计算出各单一源类对扬尘的分担率［６］。
多种技术的综合：将扩散模式和受体模式这两类模式结合使用，成为源解析研究的趋势之一，以满足环境管理和污染控制的需要。
逆向模拟技术是在三维立体的大气浓度水平观测的基础上，根据气象过程和化学过程，逆向运用空气质量模式，检验和诅试建立的污染源清单。
这一方法借助高质量的环境观测，可以获得污染源的时间和空间分布，但方法本身不具有将各类源（如机动车、燃煤）进行区分的能力。
目前发展的大气污染来源研究方法非常丰富，各有利弊。
污染来源的研究在污染物的种类不断扩展的同时，技术方法的发展有二个基本趋势：一是采用多种技术方法进行相互验证，或进行不同方法的综合集成；一是使建立的污染源清单实现动态化，以反映污染源的时间和空间变化规律。
３．３国内源解析技术存在的问题尽管目前针对大气污染的源解析开展许多工作，取得了一定成效，但上述工作大多处于基础研究阶段，局限性较为明显，结果的可信度不高，决策根据不足。
主要表现在：①污染源排放清单不完整，缺乏污染源排放活动水平的基础资料，缺乏针对国内主要污染源排放的实测排放因子，致使建立的排放源清单具有很大的不确定性；②缺乏污染源采样技术和设备，不能取得在大气环境状况下有代表性的源排放颗粒物样品；③缺乏大气细粒子源化学特征谱库，几乎没有开展过中国自己的源化学特征谱的测量，在研究中主要利用国外的源谱；④污染源监测技术不完善，不能对污染源中的各类污染物进行分类监测；⑤相关化学分析技术不完善，不能准确地测量微量化学组分，特别是有机组分，在源解析中仅仅包括了常见的无机元素；⑥缺乏作为源解析重要手段的示踪技术，因此，不能有效解决源解析中存在的共线性问题，源解析的方法和模型研究不够，且存在一套数据多种结果的现象，没有建立起符合我国实际的源解析方法体系、计算机软件；⑦研究结果仅限于空气中颗粒物来源的基本类型，如烟尘、粉尘等，尚不能指出城市不同区域（或监测点位）颗粒物的具体污染源，难为环境规划和政策制定指出明确的控制对象。