第２６卷第４期　２０１２年８月　高校化学工程学报　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　ｏｆ　Ｃｈｉｎｅｓｅ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｉｅｓ　ＮＯ．４、，０１．２６　Ａｕｇ．　２０１２　

文章编号：１００３—９０１５ｆ２０１２）０４－０５７５－０６　

介电材料辅助的微波冷冻干燥的数值模拟　

王　维　一，许英梅　，马鸿信　，陈国华。　

（１．大连民族学院生命科学学院，辽宁大连ｌ１６６００；２．北京航空航天大学航空发动机气动热力国家　

重点实验室，北京１００１９１；３．香港科技大学化学与生物分子工程系，香港）　

摘要：通过数值求解一个考虑吸湿效应的带有移动升华界面的多孔介质热、质传递耦合模型，理论考察介电材料对　微波加热冷冻干燥过程的影响。介电材料用烧结的碳化硅（ＳｉＣ）。甘露醇，一种典型的药物赋形剂被选为待千溶液中的　溶质。模拟结果表明在微波冷冻干燥过程中使用介电材料可以加快冷冻干燥速率，特别是在待干溶液的固含量很低或　者固体产品的介电损耗因子很小的情况下尤为有效。模型预测和实验测定的干燥曲线相比较显示了良好的一致性。通　过考察冰饱和度和温度的分布侧形，研究分析了物料内部的质热传递机理，并讨论了干燥速率的控制因素。　关键词：微波冷冻干燥；介电材料；干燥曲线；多孔介质；传热传质　中图分类号：ＴＱ０２６．６；ＴＱ０２８．６７８　文献标识码：Ａ　

Ｎｕｍｅｒｉｃａｌ　Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ　ｏｎ　Ｆｒｅｅｚｅ　Ｄｒｙｉｎｇ　ｗｉｔｈ　Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｍａｔｅｒｉａｌ　

Ａｓｓｉｓｔｅｄ　Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ　Ｈｅａｔｉｎｇ　

ＷＡＮＧ　Ｗｅｉ　．一，ＸＵ　Ｙｉｎｇ．ｍｅｉ　，ＭＡ　Ｈｏｎｇ．ｘｉｎ２，ＣＨＥＮ　Ｇｕｏ．ｈｕａａ　

（１．Ｃｏｌｌｅｇｅ　ｏｆＬｉｆｅ　Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｄａｌｉａｎ　Ｎａｔｉｏｎａｌｉｔｉｅｓ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｄａｌｉａｎ　１　１６６００，Ｃｈｉｎａ；　２．Ｎａｔｉｏｎａｌ　Ｋｅｙ　Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ　ｏｆ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　ｏｎ　Ａｅｒｏ－Ｅｎｇｉｎｅ　Ａｅｒｏ－ｔｈｅｒｍｏｄｙｎａｍｉｃｓ，Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ　ｏｆ　Ａｅｒｏｎａｕｔｉｃｓ　ａｎｄ　Ａｓｔｒｏｎａｕｔｉｃｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ　１００１９１，Ｃｈｉｎａ；３．Ｄｅｐａｒｔｍｅｎｔ　ｏｆＣｈｅｍｉｃａｌ　ａｎｄ　Ｂｉｏｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｔｈｅ　Ｈｏｎｇ　Ｋｏｎｇ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ　ｏｆ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｈｏｎｇ　Ｋｏｎｇ，Ｃｈｉｎａ）　

Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅ　ｅｆｆｅｃｔｓ　ｏｆ　ｔｈｅ　ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ　ｍａｔｅｒｉａＩ　ｏｎ　ｔｈｅ　ｍｉｃｒｏｗａｖｅ　ｆｒｅｅｚｅ－ｄｒｙｉｎｇ　ｐｒｏｃｅｓｓ　ｗｅｒｅ　ｔｈｅｏｒｅｔｉｃａｌｌｙ　ｓｔｕｄｉｅｄ　ｂｙ　ｍａｔｈｅｍａｔｉｃａｌｌｙ　ｓｏｌｖｉｎｇ　ｔｈｅ　ｈｅａｔ　ａｎｄ　ｍａｓｓ　ｔｒａｎｓｆｅｒ　ｍｏｄｅｌ　ｃｏｎｓｉｄｅｒｉｎｇ　ｔｈｅ　ｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃ　ｅｆｆｅｃｔ　ｗｉｔｈ　ａ　ｍｏｖｉｎｇ　ｂｏｕｎｄａｒｙ　ｉｎ　ｔｈｅ　ｐｏｒｏｕｓ　ｍｅｄｉａ．Ｓｉｎｔｅｒｅｄ　ｓｉｌｉｃｏｎ　ｃａｒｂｉｄｅ（ＳｉＣ）ｗａｓ　ｕｓｅｄ　ａｓ　ｔｈｅ　ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ　ｍａｔｅｒｉａｌ，ａｎｄ　ｔｈｅ　ｍａｎｎｉｔｏｌ，ａ　ｔｙｐｉｃａｌ　ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ　ｅｘｃｉｐｉｅｎｔ，ｗａｓ　ｓｅｌｅｃｔｅｄ　ａｓ　ｔｈｅ　ｓｏｌｕｔｅ　ｉｎ　ａｑｕｅｏｕｓ　ｓｏｌｕｔｉｏｎ．Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ　ｒｅｓｕｌｔｓ　ｓｈｏｗ　ｔｈａｔ　ｔｈｅ　ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ　ｍａｔｅｒｉａｌ　ｃａｎ　ｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔｌｙ　ｅｎｈａｎｃｅ　ｔｈｅ　ｍｉｃｒｏｗａｖｅ　ｆｒｅｅｚｅ　ｄｒｙｉｎｇ　ｒａｔｅ　ｕｎｄｅｒ　ｔｈｅ　ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ　ｏｐｅｒａｔｉｎｇ　ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ，ｅｓｐｅｃｉａｌｌｙ　ｗｈｅｎ　ｔｈｅ　ｓｏｌｉｄ　ｃｏｎｔｅｎｔ　ｉｎ　ｔｈｅ　ｆｒｅｅｚｅ　ｄｒｉｅｄ　ｓｏｌｕｔｉｏｎ　ｉｓ　ｖｅｒｙ　ｌｏｗ　ｏｒ　ｔｈｅ　ｓｏｌｉｄ　ｐｒｏｄｕｃｔ　ｈａｓ　ａ　ｖｅｒｙ　ｓｍａｌｌ　ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ　ｌｏｓｓ　ｆａｃｔｏｒ．Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎｓ　ｏｆ　ｔｈｅ　ｄｒｙｉｎｇ　ＣＵｌ－Ｖｅｓ　ｄｉｓｐｌａｙ　ｇｏｏｄ　ａｇｒｅｅｍｅｎｔｓ　ｂｅｔｗｅｅｎ　ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ　ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ　ａｎｄ　ｍｏｄｅｌ　ｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎｓ．Ｂａｓｅｄ　ｏｎ　ｔｈｅ　ｐｒｏｆｉｌｅｓ　ｏｆ　ｉｃｅ　ｓａｔｕｒａｔｉｏｎ　ａｎｄ　ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，ｍｅｃｈａｎｉｓｍｓ　ｏｆ　ｈｅａｔ　ａｎｄ　ｍａｓｓ　ｔｒａｎｓｆｅｒ　ｉｎｓｉｄｅ　ｔｈｅ　ｍａｔｅｒｉａｌ　ｗｅｒｅ　ａｎａｌｙｚｅｄ，ａｎｄ　ｔｈｅ　ｄｒｙｉｎｇ　ｒａｔｅ－ｃｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇ　ｆａｃｔｏｒ　ｗａｓ　ｄｉｓｃｕｓｓｅｄ．　Ｋｅｙ　ｗｏｒｄｓ：ｍｉｃｒｏｗａｖｅ　ｆｒｅｅｚｅ　ｄｒｙｉｎｇ；ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ　ｍａｔｅｒｉａｌ；ｄｒｙｉｎｇ　ｃｕｒｖｅ；ｐｏｒｏｕｓ　ｍｅｄｉａ；　ｈｅａｔ　ａｎｄ　ｍａｓｓ　ｔｒａｎｓｆｅｒ　

１　引　言　

良好的数学模型能够对过程进行预测和再现，而建模过程还能加深对过程的理解…。例如冷冻干燥　

数学模型不仅可以预测适宜的操作条件，也可以分析传递机　。绝大部分经历干燥的固体物料都可视　

收稿日期：２０１１４）１－２５：修订日期：２０１１－０６．２６。　基金项目：国家自然科学基金（２１０７６０４２／Ｂ０６０３０２）：香港研资局（ＲＧＣ）基金（ＨＫＵＳＴ６００７０４／Ｃ４５８６）；大连民族学院自主科研基金（ＤＣｌ２０ｌＯ２Ｏ９）。　作者简介：ｔ￣（１９６２－）－男，辽宁大连人ｔ大连民族学院教授．博士。通讯联系人：王维，Ｅ－ｍａｉｌ：　ｗｊｗａｎｇ＠ｄｌｎｕ．ｅｄｕ．

ｃａ　５７６　高校化学工程学报　２０１２年８月　

为吸湿的多孔介质并伴随着质、热的多相传递。现有的模型都是基于Ｌｕｉｋｏｖ［　】体系和Ｗｈｉｔａｋｅｒｔ　】理论，　

但是两人的工作都没有考虑结合水。对于吸湿多孔介质，热力学平衡关系应被吸附平衡关系所替代Ｉ　。　

微波加热被认为是强化冷冻干燥的独一无二的方法。微波加热的效果取决于待干物料介电损耗因子　的大小。对于冷冻干燥液体物料，Ｗａｎｇ和Ｃｈｅｎ［。１提出了介电材料辅助的微波冷冻干燥。最近的实验研　究结果表明使用介电材料确实可以有效地强化微波冷冻干燥过程【７Ｊ。而前期的理论研究结果也得到相同　结论Ｄ，８，９１。然而，任何模型须经实验检验。因此，非常有必要基于实验操作条件进行进一步的理论研究，　

预测和再现真实的干燥过程，使理论分析和实验结果相吻合。本文是介电材料辅助的微波冷冻干燥系列　

研究的理论部分，通过将球坐标系数学模型转换为柱坐标系，并且修正已建的吸附平衡关系，首次将一　个考虑吸湿效应的带有移动升华界面的多孔介质热、质传递耦合模型【５】应用于真实操作条件下的干燥过　程【７】。本研究的目的是：（１）数值求解一个考虑吸湿效应的带有移动升华界面的多孔介质热、质传递耦合　

模型，理论验证介电材料在微波冷冻干燥中的强化作用；（２）将模型预测与实验测定的干燥曲线相比较，　以检验其是否能获得良好的一致性：（３）通过考察冰饱和度和温度的分布侧形，分析物料内部的质、热传　

递机理，讨论干燥速率的控制因素。　

２数学模型　

２．１传质传热方程　

本研究使用饱和的冷冻物料，内部有一个升华界面，如图１所　

示。由于吸湿效应，升华界面的移动只除去部分水分，仍有一定量　

水分处于吸附一解吸平衡。界面移动后的区域称做干燥区；界面移　

动前的区域为冷冻区。模型及其主要假设参阅文献【５】。为配合实验　

条件，本研究将原来的球坐标系方程转换成柱坐标系方程。　

在干燥区，质量和热量守恒方程可得如下：　国　

图ｌ干燥样品示意圈　Ｆｉｇ　１　Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ　ｄｉａｇｒａｍ　ｏｆ　ａ　ｓａｍｐｌｅ　

ＯＳ＝　１　ｃ３（ｒＫｓ雾）＋　昙（，　）　㈣　

舯　＝　Ｒ　ＫＤＫ

，ｒ＆ｐ，Ｔ＋（Ｉ－

ｆＳ）ｅ．。　ＯＴ　ｒ　Ｒ￣ｐ，Ｔ＋　。　ｌ　ｖ　ｚ．　Ｉ　ｖ　ｆ　ｌ（　

＝　导ｌ，（　＋　△Ⅳ）　ｌ＋　（　△喀）＋寸　ｃ２　

其中：ｐｃ＝（１－６）ｐｓＣｓ＋￣Ｓｐｉｃｉ＋，０－Ｓ）ｐｖｃ　，　＝（１一占）　十　＋　（１一ｓ）ｚ，寸－－［０一　）　＋ｓＳｋｉ］Ｅ　。　

为干燥多孔物料的固有渗透率，　为相对渗透率。　在冷冻区，热量守恒方程可以表示为：　

詈＝Ｔ㈤－＇￣　ｋ　（３、　Ｊ＋ｇ　【ｊ　

其中：ｐｃ＝（１—６）ｐ￣ｃ。＋蜀　ｃｉ，　＝（１一　）　＋以，尊＝［（１一　）　＋６ｋｉ］Ｅ　。　

在介电材料区只有热量传递，守恒方程是：　

ａｔ＝　，　Ｄ０一＝一一ｌ，　一Ｉ十曰　Ｉ‘．Ｊ　，　ｌ　／　一　

其中：ｐｃ＝　ｃ　，　＝　，，寸＝ｋｍＥ　。　

２．２边界条件和初始条件　在样品内部：ｃａＴＩＯｒＩｒ：０＝０，ａｓ／￣Ｉ，：‰　０。　

在样品表面：ｑｌ　＝ｃｒｅＦ（Ｔ　Ｌ　一Ｔ￣ａｍｂ），　ｆ，：　只ｍｂ／（／Ｌ　ＴＩ￣＝ｎｐ）。　

在升华界面：．，§ｆ：一　（　—　ｉ）￣，ｄＲ／ｄｔＩ　一，　Ｉ　＋＝　和口ｌ　一一ｑｌ　＝　△Ⅳ。

　第２６卷第４期　王维等：介电材料辅助的微波冷冻干燥的数值模拟　

样品的初始温度和冰的饱和度分布均匀：　＝Ｔｏ，ｓｌ　＝Ｓｏ；升华界面从样品表面开始：Ｒ　＝　。　

３　数值模拟　表ｌ模拟所用物性数据　

３．１物性Ｔａｂｌｅ　１　Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ　ｕｓｅｄ　ｉｎ　ｔｈｅ　ｓｉｍｕＩａｔｉｏｎ　

在冷冻多孔介质内，分子扩散和Ｋｕｎｄｓｅｎ扩散是主要的传递　：　！坚　机理。与分子扩散相比，分子平均自由程要远大于平均孔隙半径嘲，　ｃＩＣ　ｉ　１７９ｌ３５０　；．（　ｋｇ＿．Ｋ）一－　１　１７６　

因此Ｋｕｎｄｓｅｎ扩散是控制步骤。扩散系数可以写出如下式子【ｌ０】：　ｃｓ　ｌ３１０　Ｊ‘（ｋｇ‘Ｋ）＿】　【１８　

Ｄ＝９７．０Ｆｅ／ｒ√　／　２．８３９￣１０６　Ｊ．ｋｇ－　【ｌ８】　其中　是空隙半径。根据类似物料的实验数据［２】，确定干燥多　ｗ．ｒｎ＿　ｍ（ｖ２．旷　广禺　

孔产品的平均空隙半径为２．６５￣１０　ｍ。　岛　１．５　Ｗ．ｍ－３（Ｖ・ｍ－　）－２【ｌ７】　

根据刚性多孔介质的假设，干燥多孔物料的固有渗透率硒不　：．０．０６　２ｉ　变。根据ＮｉｅＩｄ和Ｖｌｅｊａｎ…　，相对渗透率是：　三　８．８０５．４８９　０ｌｏ７　Ｆ．ｍ－￣　【　】　

Ｋｒ＝ｌ—　＾　２．２２　Ｊ・（ｓ・ｍ・Ｋ）　【１　６］　

式中Ｓ为饱和度。　。　１．０６　Ｊ．；ｓ．ｍ．Ｋ，－Ｊ　２０ｊ　

吸附＿解吸平衡采　关系　／　／ｖ　ｏ．ｏ・・　，　三　１６４

ｓ　／（Ｔ＋９６１）　（　，　）／只（　）＝　……　该处理类似Ｄ。的修正Ａｎｔ。ｉｎｅ方程【ｌ２】。按照Ｎｉ等【ｌ３　建议，吸附　：．　：：：　

一解吸平衡在整个干燥过程有效。发射率Ｐ与孔隙率相等。根据　１４８９　．ｋｇ．，ｍ－：．　【６　．　仃　５．５７６￣１０　Ｗ・（ｍ　・　ｆ１４］　Ｂｉｒｄ等建议【¨】，角系数Ｆ等于１。其他物性见表１。　１．２　一　２　３．２计算步骤　在第１干燥阶段，用有限差分法求解方程（１）～（４）以及初始和边界条件方程。在第２干燥阶段，只需　

求解方程（１），（２）和（４）。　源项按照Ｐａｔａｎｋｅｒ推荐的方法处理［１　，方程离散采用全隐式控制体积法，网格节点在控制体积的几　

何中心上。方程（１）＾＜４）被离散成如下的线性方程组：　口Ｐ盘　＝１］Ｅ口　＋口ｗ４　＋ｂ　其中　表示广义的独立变量（温度　或饱和度　，由于系数口。，ａＥ，口ｗ和源项ｂ都取决于　和　，因此　

必须迭代计算。在每个时间步里，都包含以下的步骤：（１）对每个网格点的　的值进行猜测或估计；（２）根　

据这些猜测的　，试探性的计算系数和源项值；（３）解线性方程组，求得　值：（４）用计算出的　作为新的　

猜测值，返回到步骤２，重复上述步骤直到获得的　值没有明显的改变。　

本模拟使用ＴＤＭＡ算法【　】求解离散方程。为避免发散，迭代计算时采用欠松弛法。模拟过程中使用　

了相当细的网格以获得更精确的结果。迭代的收敛判据所示如下：　ａｂｓ（Ｔ／－Ｔ／－＇）／Ｔ／－＜ｌ　！　二　＜１旷８　

４模拟结果与讨论　

４．Ｉ实验和模拟干燥曲线比较　模拟条件与实验条件【７】完全相同。模拟过程首先针对２５￣Ｃ下的传统冷冻干燥。结果发现理论分析和　

实验结果非常吻合，如图２所示。本理论预测是基于传递现象的基本理论、真实的物料性质和实际的操　

作条件，以及仅有的一个作者提出的平衡方程来描述物料的吸湿效应。对于２５℃时介电材料辅助的微波　

冷冻干燥过程，当电场强度Ｅ为３４５０　Ｖ．ｍ　时，理论分析和实验结果吻合良好。图３所示的完美符合程　

度，使我们相信给定的Ｅ值是合理的。应该注意，在给定的操作温度下，只有这个参数把传统冷冻干燥　和介电材料辅助的微波冷冻干燥区分开来。