亚飞秒脉冲产生及控制
【摘要】：研究和控制发生在极短时间内的超快过程，例如化学反应、
生物信息传递、电子跃迁等，既是超快物理研究的核心内容，也是人
们认识自然界的有效途径。自从飞秒激光脉冲问世以来，飞秒科学技
术已经在物理学、生物学、化学控制反应、光通讯等领域中得到了广
泛应用。为了研究更快的过程，例如内核电子的运动过程，我们需要
更短的时间标尺、更快的探测手段。突破飞秒极限，亚飞秒脉冲将帮
助我们探测和控制发生在阿秒时间尺度的物理过程，是推动人们对自
然界深入理解必不可少的工具。目前，主要有三种途径可以获得亚飞
秒脉冲。利用近红外光谱区的超短飞秒激光脉冲，通过高次谐波方案，
人们已经可以在x射线波段产生亚飞秒脉冲，但能量转换效率较低。
与此相比，在可见和近红外光谱区域，我们可以利用分子调制高阶受
激拉曼散射的方案产生亚飞秒脉冲序列，其能量转换效率可以接近于
100％。另外，我们还可以利用其他非线性过程产生极宽频谱，通过
频谱合成的方案获得亚飞秒脉冲输出。本论文工作致力于亚飞秒脉冲
的产生及控制的研究，围绕产生亚飞秒脉冲的三个主要途径，主要的
研究内容和创新点包括以下几个方面：首先，基于分子调制技术，我
们对亚飞秒脉冲的产生和控制进行了深入的研究。针对分子调制过程
中分子调制频率对产生的亚飞秒脉冲序列脉冲间距的限制性，我们提
出了一种可控间距亚飞秒脉冲序列的产生和优化控制的方案。在不影
响分子调制频率的情况下，该方案能够有效地控制亚飞秒脉冲序列的
脉冲间距，在增大脉冲间距的同时能使更多的能量集中到更少的脉冲
内，可以显著的提高亚飞秒脉冲的单脉冲能量以及峰值功率。根据实
际应用的需要，为了进一步得到大间距的亚飞秒脉冲序列，我们提出
了基于多个相关联的双光子跃迁的亚飞秒脉冲序列的产生和优化控
制方案。利用多能级耦合的分子调制过程，该方案可以支持大间距的
亚飞秒脉冲序列的产生，通过控制泵浦激光场之间的相对强度和延时
可以实现对亚飞秒脉冲序列的优化控制，在实验实现方面具有简单、
有效等特点。在标准的基于二能级系统的分子调制过程中，只有通过
选择合适的双光子失谐量(小于零，即下失谐)，使系统处于反相态的
情况下，才可能结合介质的正常色散特性在介质输出端自动获得亚飞
秒脉冲。然而，基于调制相干的分子调制过程，我们发现不论双光子
失谐量的正负(上失谐或下失谐)，调制相干技术都能周期性的产生亚
飞秒脉冲。利用调制相干分子调制过程中系统相干和驱动光场之间相
位的周期性变化的特点，该方案还有望能克服实验上遇到的拉曼自散
焦以及自聚焦效应对分子调制过程的影响，推动分子调制产生亚飞秒
脉冲方案在实验研究方面的进展。同时，我们还讨论了调制相干技术
在调制转移方面的应用，这项技术可以有效地实现不同波长、不同强
度的激光场之间的调制结构的转移，克服传统电光调制器件在损伤阈
值、透光范围等方面固有的限制，进一步拓展了分子调制技术的应用
前景。在基于分子调制过程产生亚飞秒脉冲序列所需要的泵浦源方面
在实验上进行了探索。针对分子调制过程所需的高能量、窄线宽的准
连续纳秒激光脉冲，我们完成了其关键技术，即连续锁腔部分的研究
工作；同时，在二阶非线性介质中，我们首次实现了基于调制不稳定
性的多色圆锥辐射的注入放大，并在二阶非线性介质中观察到了二维
多色阵列辐射，完成了其上转换的相关研究。其产生的激光场具有宽
频谱、波长连续可调、单脉冲能量高、多波长同时输出、相干性好等
特点，可以作为近共振受激拉曼散射和瞬动分子调制产生高阶拉曼边
带以及亚飞秒脉冲的泵浦源。其次，我们还开展了有关频谱合成产生
亚飞秒脉冲的相关研究。利用Ti:Sapphire再生放大系统输出的飞秒
激光脉冲，基于非共线的级联非线性混频过程，我们首次在二阶非线
性介质中实现了波长范围覆盖了从紫外到近红外的多波长相干辐射
的输出。利用其覆盖频谱范围宽以及相干性好等特点，我们对频谱合
成产生超短脉冲方案在实验上进行了初步的探索。此外，我们围绕当
前实验上产生亚飞秒脉冲的重要途径，即高次谐波，开展了一系列相
关的研究。随着飞秒振荡器和腔增强技术的发展，我们已经可以在腔
内获得足够高的光强，基于振荡器开展原来只有利用包括放大级在内
的大功率激光系统才能完成的高次谐波的相关研究。为了解决腔内高
次谐波在输出问题上遇到的困难，我们对非共线高次谐波产生方案进
行了探索。我们发现，在小角度的情况下，非共线高次谐波方案能有
效地解决腔内高次谐波产生的谐波输出问题，为基于振荡器的高重复
频率的腔内高次谐波以及亚飞秒脉冲的产生开辟了一条新途径。在高
次谐波以及亚飞秒脉冲产生所需要的泵浦种子源方面，我们在实验上
开展了超短脉冲输出的Ti:Sapphire飞秒振荡器的相关研究。目前，
已经完成了10-fs量级超短脉冲输出的飞秒振荡器的研制工作。为了
进一步理解和控制高次谐波以及亚飞秒脉冲的产生，我们对其物理基
础，即原子分子在超短强激光场中的动力学行为进行了系统的实验研
究。我们发现了一系列新的物理现象，并提出和发展了一些新的实验
手段。所取得的一系列结果可以为我们深入理解和控制高次谐波的产
生提供参考，并且能激发进一步的研究。【关键词】：亚飞秒脉冲分子
调制高次谐波频谱合成受激拉曼散射原子分子物理二阶非线性效应
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O439
【目录】：摘要7-10Abstract10-13目录13-16第一章引言16-22第二
章分子调制和亚飞秒脉冲产生22-322.1分子调制理论22-232.1.1电光
调制22-232.1.2分子调制232.2亚飞秒脉冲产生23-302.2.1数值模型
23-262.2.2飞秒脉冲的压缩26-272.2.3亚飞秒脉冲的压缩27-302.3小
结30-32第三章可控间距亚飞秒脉冲产生32-423.1分子调制产生亚飞
秒脉冲的局限性32-333.2亚飞秒脉冲间距控制技术33-363.3结果与
讨论36-413.3.1数值模型363.3.2结果与讨论36-413.4小结41-42第
四章基于三能级系统亚飞秒脉冲产生42-524.1理论模型42-444.2结
果与讨论44-504.2.1三能级系统中亚飞秒脉冲产生44-464.2.2三能级
系统相干分析46-474.2.3三能级系统产生亚飞秒脉冲的优化控制
47-494.2.4退相对亚飞秒产生的影响49-504.3小结50-52第五章基于
调制相干亚飞秒脉冲产生52-685.1调制相干基本理论52-575.1.1数值
模型52-545.1.2绝热分析54-575.2基于调制相干周期性亚飞秒脉冲产
生57-645.2.1调制相干产生亚飞秒脉冲分析57-605.2.2结果与讨论
60-645.3基于调制相干的调制转移64-665.4小结66-68第六章分子调
制泵浦源和频谱合成实验研究68-846.1注入放大连续锁腔实验研究
68-716.2飞秒拉曼泵浦源实验研究71-796.3频谱合成实验研究
79-826.4小结82-84第七章高次谐波产生研究84-1007.1高次谐波产
生基本理论84-877.2非共线高次谐波输出87-957.3高次谐波泵浦源
——超短脉冲输出飞秒振荡器研究95-987.4小结98-100第八章超短
强激光场中原子分子动力学行为研究100-1368.1实验系统100-1038.2
原子和分子单电子电离比较研究103-1098.3双原子分子电离解离动
力学研究109-1348.3.1单电子电离解离109-1158.3.2双电子电离解离
115-1218.3.3三电子电离解离121-1348.4小结134-136第九章总结与
展望136-140附录140-156A二能级系统产生亚飞秒脉冲数值模型公
式推导140-152A.1二能级系统等效哈密顿量140-144A.2边带传输方
程144-146A.3密度矩阵方程146A.4二能级系统相干解析表示
146-148A.5边带传输方程解析解148-152B二阶非线性介质中倍频的
数值模型152-155C双原子分子电离解离数值模型155-156参考文献
156-170博士期间论文成果及专利170-174致谢174
本论文购买请
联系页眉网站。