三次谐波
II. 气体、原子蒸汽（惰性气体He, Xe, Kr 等；碱金属、碱土金 气体、原子蒸汽（惰性气体He, 碱金属、 属蒸汽Na, Hg等 属蒸汽Na, Rb, Cs, Ti, Ca, Hg等） （1）尖锐的吸收线----共振增强效应显著。 尖锐的吸收线----共振增强效应显著 共振增强效应显著。 （2）激光损伤强度阈值比晶体中高几个数量级， 激光损伤强度阈值比晶体中高几个数量级， 可以采用高强度的入射激光场。 可以采用高强度的入射激光场。 （3）气体大多有很宽的透明范围（20nm~可见、红外区） 气体大多有很宽的透明范围（20nm~可见 红外区） 可见、 所以，在高强度激光作用下， 所以，在高强度激光作用下，气体中的三阶极化强度可以和 晶体中的二阶极化强度相比拟， 晶体中的二阶极化强度相比拟，特别适合用来产生 XUV(20nm~100nm)和VUV(100nm~200nm)波段的相干辐射 XUV(20nm~100nm)和VUV(100nm~200nm)波段的相干辐射。 波段的相干辐射。
三次谐波
实验结果： 实验结果： 基频光； （1）30ps、300MW、1064nm基频光；长度 ） 、 、 基频光 长度50cm、 、 Rb(3Torr):Xe(2000Torr)样品；输出 样品； 三次谐波， 样品 输出354.7nm三次谐波，转 三次谐波 换效率10% 换效率 基频光， 混合气体， （2） 532nm基频光，样品为 ） 基频光 样品为Cd:Ar混合气体，产生 混合气体 产生177.3nm三 三 次谐波输出。 次谐波输出。 (3) 354nm基频光，样品为 基频光， 混合气体， 基频光 样品为Xe:Ar混合气体，产生 混合气体 产生118.2nm三 三 次谐波输出，转换效率最大为0.3% 次谐波输出，转换效率最大为
三次谐波
将 ε (3ω )写成
v
ˆ3ω ε (3ω ) = ε (3ω )e，则
v
令
t i ⋅ 3ω ∂ε (3ω ) ˆ ˆ ˆ ˆ = e3ω ⋅ χ (3) (−3ω , ω , ω , ω ) M eω eω eω ε 3 (ω )e −i∆k ⋅ z ∂z 2cn(3ω ) t 3ω ˆ ˆ ˆ ˆ D= e3ω ⋅ χ (3) (−3ω , ω , ω , ω ) M eω eω eω 得 2cn(3ω )
第四章
三次谐波与四波混频
三次谐波 四波混频 四波混频 三阶非线性效应
非线性光学中的三大类效应
1、基于非线性极化率
χ ( n ) (n ≥ 2)和耦合波方程描述的效应。 和耦合波方程描述的效应。
2、光折变效应----介质对光场的非局域响应，其物理模型是光诱 光折变效应----介质对光场的非局域响应 介质对光场的非局域响应， 导下的载流子再分布引起的折射率改变。 导下的载流子再分布引起的折射率改变。 载流子再分布引起的折射率改变 3、光学瞬态相干效应----光与介质相互作用时间远小于介质驰豫 光学瞬态相干效应----光与介质相互作用时间远小于介质驰豫 时间，是指完全相干的强激光场与忽略 随机自发驰 完全相干的强激光场与 时间，是指完全相干的强激光场 豫行为的共振吸收介质间的相干相互作用 间的相干相互作用。 豫行为的共振吸收介质间的相干相互作用。
ωag − −能级a与g之间的频率间隔
三次谐波
讨论： 讨论： （1）调谐 ω、ω或3ω令其接近ω ij时 对应的项分母 2 ， 变得很小，于是该项变得很大，远大于其他项， 变得很小，于是该项变得很大，远大于其他项， 增大的效应称作共振增强效应。 这种致使 χ (3) 增大的效应称作共振增强效应。 两能级间必须是允许跃迁的， （2） i、j 两能级间必须是允许跃迁的，而且要注 意符合跃迁选择定则， 意符合跃迁选择定则，否则会因为相应的跃迁 几率为零（分子为零）而导致相应项也为零。 几率为零（分子为零）而导致相应项也为零。 例如，对于Na原子 例如，对于Na原子
当 ∆k = 0 时：
I (3ω , z ) ∝ I (ω ,0) z D
3 2
2
三次谐波
直接用三阶非线性效应得到
v(3) v v v (3) P (3ω, z) = ε0χ (ω,ω,ω)ME(ω)E(ω)E(ω)
OOO e 相位匹配条件：
3n(3ω) = n(ω) + n(ω) + n(ω)
n(3ω) n(ω)
分类： 分类：
1、参量过程----光与介质相互作用后，介质仍回到 、参量过程----光与介质相互作用后 光与介质相互作用后， 初态，能量只在光场与光场之间转移。 初态，能量只在光场与光场之间转移。 一些重要的三阶非线性光学效应： 一些重要的三阶非线性光学效应： 三倍频(THG)。 三倍频(THG)。 光感应折射率改变及其相关效应（自聚焦、 光感应折射率改变及其相关效应（自聚焦、光 Kerr效应等）。 Kerr效应等）。 效应等 四波混频(FWM)。 四波混频(FWM)。 相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)。 相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)。
§4.1 三次谐波
物理过程
ω ' = 3ω
k ' = 3k
ω3 + ω4 = ω1 + ω2
k3 + k4 = k1 + k2
ω ' = ω1 + ω2 + ω3
k ' = k1 + k2 + k3
ω1 + ω2 + ω3 = ω p
k1 + k2 + k3 = k p
∂ε (3ω ) = iDε 3 (ω )e −i∆k ⋅ z ∂z
为简便起见，做小信号近似 得
ε (ω ) z = ε (ω ) 0
(即 ω 波损耗很小)
三次谐波
ε (3ω , z ) = D ε (ω ,0) z 2
2 2 6
sin 2 (
∆kz ) 2 ∆kz 2 ( ) 2
Hale Waihona Puke (6.1 − 2)分类： 分类：
2、非参量过程---非参量过程---介质在与光场相互作用后的终态与初态不同了， 介质在与光场相互作用后的终态与初态不同了，发生 质间的能量转移。 了光场与介 质间的能量转移。
受激拉曼散射(SRS)、受激布里渊散射(SBS)。 受激拉曼散射(SRS)、受激布里渊散射(SBS)。 双光子吸收(TPA)。 双光子吸收(TPA)。 饱和吸收(SA)。 饱和吸收(SA)。
(6.1 − 1b)
v ( 3) v ' t 将 P (k3 ,3ω ) = ε 0 χ ( 3) (−3ω , ω , ω , ω ) M eω eω eω ε 3 (ω )e −i[3ωt −3k (ω ) z ] ˆ ˆ ˆ
) e （ˆω 为 ε (ω 方向的单位矢量） v
代入(6.1-1a)得 v t ∂ε (3ω ) i ⋅ 3ω ˆ ˆ ˆ = ⋅ χ ( 3) (−3ω , ω , ω , ω ) M eω eω eω ε 3 (ω )e −i∆k ⋅ z ∂z 2cn(3ω ) ∆k = k (3ω ) − 3k (ω )
三次谐波
3、 χ (3)的表示式及其共振增强 设气体原子浓度为N 设气体原子浓度为N，由非线性极化率的微观表达式及费 曼图形技术可计算得： 曼图形技术可计算得：
Ne 4 3 χ ijkl (−3ω , ω , ω , ω ) = 3 h
(0 (ri ) ga (rj ) ab (rk ) bc (rl ) cg ρ gg) ⋅ Aabc ∑ g , a ,b , c
对耦合波方程作慢变振幅近似
v v ∂ 2ε (ω ) ∂ε (ω ) << k (ω ) 2 ∂z ∂z
,
v v ∂ 2ε (3ω ) ∂ε (3ω ) << k (3ω ) 2 ∂z ∂z
则耦合波方程可简化为：
v v ( 3) v ' ∂ε (3ω ) i ⋅ 3ω = P (k3 ,3ω )ei[ 3ωt −k ( 3ω ) z ] ∂z 2ε 0 cn(3ω ) v ( 3) v ' ∂ε (ω ) i ⋅ω = P (k1 , ω )ei[ωt − k (ω ) z ] ∂z 2ε 0 cn(ω ) v (6.1 − 1a)
三次谐波
实现三次谐波的介质 I. 晶体： 晶体：
χ (3) ~ 10− 20 − 10− 23 ( SI制） χ (3) ( SI ) = χ ( 2) ~ 10 −11 − 10−13 ( SI制）
4π ×10 −8 χ ( 3) (esu ) 9 4π χ ( 2) ( SI ) = ×10 − 4 χ ( 2 ) (esu ) 3
图3-9 四波混频过程的显子跃迁图解 (a)三次谐波， (b)四波和频， (c)和(d)光子参量作用 (a)三次谐波， (b)四波和频， (c)和(d)光子参量作用
§4.1 三次谐波
耦合波方程求解： 耦合波方程求解：
无论是中心对称或各向同性介质，均可能存在 无论是中心对称或各向同性介质， 的三次谐波， 的三次谐波，来源于 ω → 3ω 的三阶极化。 的三阶极化。
v ( 3) v v v t ( 3) P (3ω ) = ε 0 χ ( −3ω , ω , ω , ω ) M E (ω ) E (ω ) E (ω )
设入射光场为沿Z轴传播， 设入射光场为沿Z轴传播，频率为 ω 的单色平面 波： 三次谐波场强为： 三次谐波场强为：
v v E (ω ) = ε (ω )e − i[ωt − k (ω ) z ] v v E (3ω ) = ε (3ω )e − i[3ωt − k ( 3ω ) z ]
实现三次谐波的困难
（1）晶体中的激光损伤强度阈值较低，无法使用高强度的入射激光。 晶体中的激光损伤强度阈值较低，无法使用高强度的入射激光。 （2）晶体中的双折射特性难以实现三次谐波所要求的位相匹配。 晶体中的双折射特性难以实现三次谐波所要求的位相匹配。 所以，一般难以在晶体中直接实现三次谐波(THG)， 所以，一般难以在晶体中直接实现三次谐波(THG)，方解石直接实现 THG相位匹配的晶体 THG相位匹配的晶体。 相位匹配的晶体。 −6 目前实验结果： 4mm长方解石晶体中以 目前实验结果：在4mm长方解石晶体中以 3 × 10 的转换效率得到了 三次谐波输出。 三次谐波输出。 （3） 对紫外光吸收较强