2016年6月 The Chinese Journal of Process Engineering June 2016收稿日期：2015−12−28，修回日期：2016−02−16基金项目：国家重点基础研究发展规划(973)基金资助项目(编号：2012CB215000)作者简介：黄亚航(1991−)，男，湖北省武汉市人，硕士研究生，化工过程机械专业；刘梦溪，通讯联系人，E-mail: mengxiliu@.气固流化床中颗粒聚团的流动特性黄亚航， 刘梦溪， 胡 娟[中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室，北京 102249]摘 要：在一套流化床冷模实验装置中研究了A 类颗粒在鼓泡床和湍流床内的微观两相流动结构，测量了床层内不同轴、径向位置的瞬时固含率脉动信号，通过MATLAB 软件进行解耦并统计分析求解出稠密相与稀疏相的平均固含率，以此为基础拟合了瞬时固含率信号的概率密度曲线，最后从信号中提取出颗粒聚团的有关信息. 结果表明，瞬时固含率为0.05∼0.72，乳化相中颗粒聚团平均固含率为0.552∼0.562. 颗粒聚团的体积分率和出现频率随表观气速增加而降低，分别为0.01∼0.5和0.02∼1.6 Hz ，持续时间小于0.12 s. 关键词：颗粒聚团；固含率；体积分率；频率；持续时间中图分类号：TQ051.11 文献标识码：A 文章编号：1009−606X(2016)03−0374−061 前 言气固流化床反应器由于传热和传质效率高、可流化的固体颗粒尺寸分布范围广、结构简单等优点被广泛应用于石油、化工等行业[1]. 流化床内气体和固体粒子的微观流动结构对流化床的性能有显著影响，但由于两相流动的多流域、非线性的复杂特性，目前还难以深入认识固体颗粒的动态行为和流动结构.目前，对于气固流化床内微观流动结构的研究大多局限于循环流化床[2,3]等表观气速较高的流化床，而对鼓泡床和湍动床的研究较少. 经典两相流模型[4]将气固流化床的复杂流动简化为由恒定固含率的乳化相和几乎不含固相颗粒的气泡的稀疏相构成. 但实验结果[5]表明，乳化相的固含率随时间波动，因此这种假设与实验并不完全相符.乳化相中固体浓度的波动可能是由悬浮颗粒、气泡空穴或尾涡、颗粒聚团引起的. Lettieri 等[6]在FCC 流化床中发现，基于单颗粒计算的终端速度与实验值相差很大，表明流化床中的部分颗粒可能以团聚物形式存在. Mostoufi 等[7]发现在相同条件下，乳化相中颗粒的平均速度低于单颗粒和孤立颗粒，示踪颗粒的运动并不像单颗粒那样为布朗运动，而是沿直线上下往复运动，表明有颗粒聚团存在[8]. Cocco 等[9]用高速摄像机拍摄到了临近气泡处的颗粒聚团. 颗粒聚团存在会导致乳化相局部固含率增加，如Sharma 等[10]发现在快速流化床中，颗粒聚团的固含率是乳化相固含率的2.4倍. 认为颗粒聚团会随其合并或在床中循环运动而变大. 乳化相中颗粒聚团的体积分率、平均固含率、频率和持续时间对流化床的性能起关键作用.本工作建立了一套气固流化床冷模实验装置，研究了流化床不同区域内的固含率信号，通过对信号进一步处理得到了颗粒聚团的体积分率、频率和持续时间的变化规律.2 实 验2.1 实验物料固体颗粒为主要用于重油催化裂化装置中的催化裂化催化剂(FCC)，为A 类颗粒，平均粒径79 μm ，堆积密度958 kg/m 3，颗粒密度1598 kg/m 3，其粒度分布见表1. 气体介质为常温空气.表1 FCC 催化剂的粒度分布Table 1 Particle size distribution of FCCParticle diameter, d p (μm) <40 40∼50 50∼70 70∼90 90∼110110∼140140∼200 >200 V olume distribution (%)1.45 6.08 24.15 23.83 22.4514.837.170.042.2 实验装置及流程为保证加工精度及便于观察内部气固流动状态，实验装置筒体由有机玻璃材料(PMMA)制造，如图1所示，总高5460 mm ，床体直径300 mm ，壁厚7 mm ，高2900 mm. 底座、底锥和旋风分离器由碳钢制造.空气由鼓风机压缩后先进入气体缓冲罐，再经转子流量计定量输送到实验装置中，气体预分配由板式分布器完成. 为保证气体分配的均匀性，分布器下方设置一个气体预混腔，气体通过气体分布板进入流化床层后会携带部分颗粒到床层外. 为保证整个床层内颗粒质量和粒径分布不随时间变化，设置了两级PV 型旋风分离器回收被带出的较细FCC 颗粒. 为避免影响床内的气固流动，料腿出口设置在靠近床层表面的稀相段. 两级旋风分离器的总捕集效率大于99.99%. 旋风分离器未能捕集的剩余颗粒由布袋过滤器收集，定期返回床层中.(a) General view (b) Internal dimensions (mm)图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of the experimental apparatus实验操作条件：流化床内表观气速为0.04∼0.55 m/s ，流化床环隙区底部设置一个板式气体分布器，开孔率为0.465%. 2.3 实验方法 2.3.1 测试方法床层轴向、径向固含率采用PV-6D 型颗粒速度测量仪(中国科学院过程工程研究所)测量，以两束平行的光导纤维为测量探头，每束光纤直径0.8 mm ，包含发射光线和接受的反射光两部分. 当颗粒通过探头时，照射在颗粒上的光线反射到接收端，经过A/D 转换器转换成电压信号传送到计算机. 颗粒顺光纤束排列方向运动时，同一颗粒(群)产生的反射信号是形状相似而时间上有一定延迟的两路信号(图2). 仪器不能直接测得床层中的固含率，只能得到与固含率对应的电压信号，故需对仪器进行标定，将电压值转换为固含率. 标定时，选择床层较稳定的一个截面，截面的平均床层浓度由上、下两个等距测压值计算得到. 床体半径R =143 mm ，沿截面径向r 取8个测量点，每个点取5个样本值. 沿截面积分求得平均电压V . 最终得到标定的瞬时固含率为0.62s 0.043e ,V ε= (1)其最大相对误差不超过5%，表明所得数据可信.光纤探头置于流化床不同轴向、径向位置，见图1(b). 光纤探针采样频率为5 kHz.图2 光纤测量示意图Fig.2 Schematic diagram of the measurementwith the optical fiber probe2.3.2 数据处理通过大量的试算，得到了能准确描述稀疏、稠密相固含率时间序列的概率密度分布函数，如图3所示. 根据实验数据拟合出稀疏相对应的概率密度函数为对数正态分布函数：2s ()).f ε⎤⎥⎦(2)图3 微观两相结构示意图Fig.3 Schematic diagram of microscale two-phase flow structure拟合的稠密相的概率密度函数为高斯分布函数：2s ().f ε⎤⎥⎥⎦(3) 反应器局部稀疏、稠密相共存，由局部质量衡算得s 1sb 1sd (1),f f εεε=+− (4)P r o b a b i l i t y d e n s i t yd i s t r i b u t i o n5101520250.00.20.40.60.8 Optical fiber signalT r a n s i t e n t s o l i d h o l d u p , εsTime,t (s)1. Air blower 2. Surge tank3. Rotary flowmeter4. Gas distributor5. Fluidized bed6. Bag filter 7, 8. Cyclone 9. Diplegssd s1sd sb ,f εεεε−=− (5)局部稀疏相的相分率为f l ，稠密相的相分率为1−f l .由式(2)∼(4)得描述局部瞬态固含率的概率密度分布函数为s 121())).f f f ε=+⎤⎥⎦(6)Bi 等[11]提出可通过固含率信号的偏斜度S (三阶中心距)和标准差σ分别求出颗粒稀相与密相的平均固含率[式(7), (8)]，两种固含率的平均值εs,dm 可由式(9)求得.sb sd s ,2S σεε⎤=+⎦(7)sb sb s ,2S σεε⎤=−⎦(8)s,dm sb sd ()/2.εεε=+ (9)本研究将εs,dm 作为稀疏、稠密相的分界值. 在同一操作条件、同一空间位置，瞬时固含率<εs,dm 认为是稀疏相固含率，瞬时固含率≥εs,dm 则为稠密相固含率. 拟合不同位置的固含率概率密度曲线，相对误差在10%以内.实验中通过绘制床层压降曲线得到起始流化时的固含率为0.54. 但由图3可看出，有部分组分的固含率大于起始流化固含率，定义其为颗粒聚团.Liu 等[12]给出了密相流化床中颗粒聚团的判定标准：(1)固含率必须大于最小流化状态下的固含率；(2)颗粒聚团引起的局部固含率变化幅度必须大于乳化相固含率的随机波动幅度；(3)在一个特征长度小于预期聚团尺寸但又比单颗粒尺寸大数个数量级的采样空间内，能测量到固体分率增加.聚团相的体积分率可通过对固含率概率密度曲线积分得到：s,dm1ag s s ()d .f f εεε=∫(10)颗粒聚团频率F ag 可由下式计算：F ag =n /t T . (11)本研究使用MATLAB R2013a GUI 界面编写信号处理程序，采用Liu 等[12]提出的颗粒聚团判定标准对聚团进行识别. 2.3.3 流态化实验实验前先将PV-6D 型颗粒速度测量仪预热5 min ，校准其空床与满床时的电压. 装入FCC 催化剂至850 mm ，启动风机，根据转子流量计示数调节阀门的开度，调节进气量使床层表观气速为0.1∼0.5 m/s. 待气速稳定后，采集床内固含率信号，单次时长为26 s. 采集的数据实时传递到计算机供后续分析.3 结果与分析3.1 瞬态固含率信号的特征图4为操作气速u g =0.3 m/s 、静床高h =850 mm 时，分布器影响区、过渡区和顶部区内不同径向位置的固含率. 可看出，气固流化床不同区域各径向位置的瞬时固含率均随时间变化，波动范围为0.05∼0.72. 低固含率部分代表稀疏相，高固含率部分代表稠密相. 随径向位置越来越靠近边壁，固含率波动强度越来越弱，表明流动逐渐由稠密相主导；而在近中心处，固含率波动强度较强，表明流动由稀疏相和稠密相共同作用.图4 瞬态固含率信号Fig.4 Transient solid holdup signals3.2 固含率信号概率密度分布Cui 等[13]发现瞬态固含率信号的概率密度分布呈双峰分布. 为定量研究不同操作条件下反应器各流动区域稀疏、稠密相出现的概率及在不同轴、径向位置的比例，5101520250.00.20.40.60.00.20.40.60.00.20.40.60.8Time, t (s)T r a n s i e n t s o l i d h o l d u p , εs(a) Distributor affect region, z /h =0.14r /R =0.839r /R =0.420εs =0.365εs =0.303εs =0.330r /R =05101520250.00.20.40.60.00.20.40.60.00.20.40.60.8r /R =0.839εs =0.384(b) Transition region, z /h =0.38Time, t (s)r /R =0.420εs =0.364r /R =0εs =0.2815101520250.00.20.40.60.00.20.40.60.00.20.40.6εs =0.322εs =0.360εs =0.300r /R =0r /R =0.420r /R =0.839(c) Top region, z /h =0.85Time, t (s)对固含率的概率密度分布进行分析，如图5所示. 从图5(a), 5(b)可看出，固含率概率密度曲线在床体中心附近呈双峰分布，每个峰所占比例沿径向位置逐渐变化. 稀疏相的概率密度峰对应的面积从中心到边壁逐渐减小并于边壁处消失，呈单峰分布，如图5(c)所示；乳化相的概率密度峰对应的面积从中心到边壁逐渐增大，表明近壁区域流动结构由稠密相主导；除导流筒边壁和反应器边壁处，稀疏、乳化两相结构共同存在，只是各相所占比例沿径向位置不同. 此时，流动结构由稀疏相和稠密相共同作用.图5 概率密度分布Fig.5 Probability density distribution3.3 聚团相平均固含率颗粒聚团的平均固含率是指乳化相中固含率超过起始流化固含率部分(聚团物)的固含率，反应了聚团物的密集程度. 图6为不同气速下、不同径向位置处颗粒聚团的平均固含率. 如图所示，颗粒聚团平均固含率波动范围为0.552∼0.562，表明表观气速和径向位置对颗粒聚团固含率影响很小，这与Bai 等[14]的研究结果相同. 随表观气速增加，相同径向位置的固含率略有增加，这是由于表观气速增加导致气泡合并和破碎程度加剧，气泡内颗粒释放形成聚团. 在相同气速下，随径向向外壁扩展，聚团的固含率有逐渐降低的趋势，在边壁处由于边壁效应导致颗粒流动速度减缓，气泡数减少，聚团形成速率增加，其平均固含率略有增加.图6 颗粒聚团平均固含率沿径向的分布Fig.6 Radial distributions of average solid holdupof particle agglomerates3.4 聚团相体积分率聚团相的体积分率f ag 反映了两相结构对流动的影响，其变化范围为0.01∼0.5，如图7所示. 随气速增加，流化床床层形态由鼓泡床变为湍动床，相同位置聚团相的体积分率逐渐降低. 随径向位置越来越靠近边壁，不同气速下聚团相的体积分数均呈先降低后升高的趋势. 这是由于流化床中心气泡合并和破碎程度剧烈，气泡内或周围颗粒易形成聚团，而在边壁处由于边壁效应，气泡破碎时其周围颗粒受到气泡的张力增强，颗粒被挤压而更易形成聚团. 在分布器影响区，气泡运动以合并为主且分布均匀，颗粒聚团体积分率较低且径向分布均匀.图7 颗粒聚团体积分率的径向分布Fig.7 Radial distributions of volume fractionof particle agglomerates通过关联颗粒聚团的相分率f ag 与时均固含率s ε得0.00.10.20.30.40.50.60.7Transient solid holdup, εsP r o b a b i l i t y d e n s i t y d i s t r i bu t i o n0.00.10.20.30.40.50.60.7Transient solid holdup, εs0.00.10.20.30.40.50.60.7Transient solid holdup, εs0.00.20.40.60.8 1.00.5520.5560.560A v e r a g e s o l i d h o l d u p o f p a r t i c l ea g g l o m e r a t e s , εa gRadial position, r /R0.00.10.20.30.40.50.60.70.80.9 1.00.00.20.40.00.20.40.00.20.40.6Radial position, r /RV o l u m e f r a c t i o n o fp a r t i c l e a g g l o m e r a t e s , f a gag s 0.630.05.f ε=− (12)通过大量实验数据验证关联曲线，结果如图8所示，其相对误差小于12%.图8 颗粒聚团体积分率实验值与估计值对比Fig.8 Comparison of particle agglomerates volume fractionbetween experimental data and prediction3.5 颗粒聚团产生频率与持续时间F ag 反映了颗粒聚团的生成频率. 随操作条件和径向位置改变，颗粒聚团产生频率变化，变化范围为0.02∼1.6 Hz ，如图9所示. 流化床内颗粒聚团不断合并、破碎，操作条件变化会影响聚团合并和破碎的速率. 总体来看，随气速增加，颗粒聚团的产生频率逐渐降低，这是由于气速增加使流化床中颗粒形成环−核结构，在中心处有大量气泡破碎，颗粒受到气泡的张力易产生聚团，且颗粒聚团的产生频率趋于稳定. 在边壁处聚团产生频率急剧下降，这是由于边壁效应导致边壁处气泡较少，因此聚团数减少. 但从图7可看出边壁处颗粒聚团的体积分率增加，表明边壁处颗粒聚团尺寸变大，Liu 等[12]在环流反应器的研究中也有类似发现.图9 颗粒聚团频率沿径向的分布Fig.9 Radial distribution of frequency of particle agglomerates通过关联颗粒聚团产生频率F ag 与时均固含率s ε得2ag s s 19.67.03 1.19.F εε=−++ (13)通过大量实验数据验证关联曲线，结果如图10所示，其相对误差小于10%.图10 颗粒聚团频率实验值与估计值对比Fig.10 Comparison of particle agglomerates frequencybetween experimental data and prediction颗粒聚团持续时间τag 取决于颗粒聚团的大小和运动速度，其变化范围为0.005∼0.12 s ，如图11所示. 随表观气速增加，颗粒聚团持续时间减小，这是由于表观气速增加使气泡破碎加剧，更多气泡进入乳化相破碎聚团，使颗粒聚团数量和尺寸减少. 边壁处由于边壁效应使颗粒聚团运动速率降低，颗粒聚团的持续时间增加，进一步证实了颗粒聚团尺寸增大. 顶部区域颗粒聚团的持续时间长于底部区域，Cocco 等[9]认为是颗粒聚团在上升过程中不断合并变大所致. 在分布器影响区和过渡区，颗粒聚团持续时间随表观气速增加变化较小，且沿径向分布均匀，表明颗粒聚团在这两个区域尺寸较均匀.图11 颗粒聚团持续时间沿径向的分布Fig.11 Radial distributions of duration time of particle agglomerates4 结 论在气固流化床冷模实验装置中，采用光纤探针测量了不同气速下流化床不同轴、径向位置的固含率信号.0.250.300.350.400.100.150.20V o l u m e f r a c t i o n o f p a r t i c l e a g g l o m e r a t e s , f a gLocal time-averaged solid holdup, εs0.00.10.20.30.40.50.60.70.80.9 1.00.00.51.00120.00.51.01.5Radial position, r /RF r e q u e n c y o f p a r t i c l ea g g l o m e r a t e s , F a g (H z )0.200.250.300.350.400.45F r e q u e n c y o f p a r t i c l e a g g l o m e r a t e s , F a g (H z )Local time-averaged solid holdup, εs0.00.10.20.30.40.50.60.70.80.9 1.00.000.040.000.040.000.040.080.12Radial position, r /RD u r i n g t i m e o fp a r t i c l e a g g l o m e r a t e s , τa g(s )通过对信号进行分析，考察了流化床中聚团相的体积分率和产生频率，得到以下结论：(1)流化床内FCC固含率时间序列信号的概率密度曲线在床层中心附近呈双峰分布，其中，稀疏相固含率的概率密度分布呈对数正态分布；稠密相固含率的概率密度分布近似呈高斯分布.(2)表观气速和径向位置对颗粒聚团固含率影响很小，可视为定值.(3)颗粒聚团的体积分率随表观气速增加呈先降低后升高的趋势，变化范围为0.01∼0.5.(4)颗粒聚团的产生频率变化范围为0.02∼1.6 Hz，并随表观气速增加而降低. 持续时间变化范围为0.005∼0.12 s，边壁处颗粒聚团持续时间略增加，颗粒聚团尺寸变大.符号表：d 两根光纤探头的间距 (mm)d p 颗粒粒度(μm)f1稀疏相相分率f ag聚团相的体积分率 (%)F ag颗粒聚团频率 (Hz)h 静床高度 (mm)n颗粒聚团数r 径向位置 (mm)R 床体半径 (mm)r/R 无量纲径向位置S 固含率信号的斜度t 时间序列 (s)t1 气泡到达下探头的时刻 (s)t2 气泡到达上探头的时刻 (s)t T 采样时间 (s)u g表观气速 (m/s)V 光纤探针瞬时电压 (V)z 轴向高度 (mm)εag 颗粒聚团平均固含率εs 瞬时固含率sε平均固含率sbε稀疏相平均固含率sdε稠密相平均固含率εs,dm稀疏、稠密相的分界值sbμ稀疏相固含率的数学期望sdμ稠密相固含率的数学期望sbσ稀疏相固含率的标准偏差sdσ稠密相固含率的标准偏差τag 颗粒聚团的持续时间参考文献：[1] 郭慕孙，李洪钟. 流态化手册 [M]. 北京：化学工业出版社, 2008.897−898.[2] Wei F, Jin Y, Yu Z Q. 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The volume fraction of the particle agglomerates decreased first and then increased with increasing superficial gas velocity, varying over a range of 0.01∼0.5 with flow regimes. Agglomerate frequency varied over the range of 0.02∼1.6 Hz and the duration time was less than 0.12 s in most cases.Key words: particle agglomerates; solid holdup; volume fraction; frequency; duration time。