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碳纳米管的催化限域效应 潘秀莲,包信和
中国科学院大连化学物理研究所,116023,大连
E-mail: panxl@
由碳六元环组成的两维(2D )周期蜂窝状点阵结构的石墨烯片按照一定方向卷曲可以形成具有一维管腔结构的碳纳米管,除了兼有一般碳材料的高比表面外,还具有高导电、高导热性和高机械强度以及对氢的吸附能力等,因而引起催化工作者的广泛关注。
由于构成碳管壁的碳六元环偏离平面,π键发生畸变,使管内外电子分布发生变化,预计这样的管腔能为纳米催化剂和催化反应提供独特的限域环境。
论文将报告我们小组利用规整孔道结构及其内外壁特殊的电子结构,发展纳米限域催化体系。
首先发展了对新鲜制备碳管进行清洁和化学剪裁,并将催化剂粒子均匀分散在管腔内的方法。
我们借助原位
透射电镜(TEM)、Raman 光谱、XRD 、化学吸附等表征手段,
以合成气催化转化生成液体燃料(油品)和碳二含氧化物,以
及合成氨过程为探针反应,发现这种具有规整结构、且尺寸一
定程度可调的孔道为纳米催化剂提供空间上的限域作用,避免
其在反应条件下烧结;其次,通过相互作用调变了催化剂粒子
的物理化学特性如氧化还原性能 [1-3];而且纳米级管腔与反应物
分子的相互作用可能造成局部浓度富集的作用等。
碳管的限域
效应对反应活性和选择性的调变作用也在其它不同的催化反应
过程中被观察到[4]。
关键词:碳纳米管;催化反应;限域效应。
参考文献: [1] Wei Chen, Xiulian Pan, Xinhe Bao, J. Am. Chem. Soc. 2007,
129, 7421-7426.
[2] Xiulian Pan, Zhongli Fan, Wei Chen, Xinhe Bao, et al. Nature Materials, 2007, 6, 507-511.
[3] Xiulian Pan, Xinhe Bao, mun. feature article, 2008, 6271-6281.
[4] Philippe Serp, Eva Castillejos, ChemCatChem 2010, 2, 41-47.
The confinement effect of carbon nanotubes in catalysis
Xiulian Pan, Xinhe Bao
Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, 116023
We report here the unique confinement effect which the one-dimensional channels of CNTs provide for nano-catalysts and catalytic reactions. A method for uniform dispersion of metal particles inside CNT channels was developed. The confinement effect was studied with in situ TEM, Raman, XRD and chemisorption techniques, by using synthesis gas conversion to liquid fuels, C2 oxygenates and ammonia synthesis as probe reactions.1-3 The confinement effect is also observed in other catalytic reactions.4
Fig. 1. Reduction of Fe 2O 3 nanoparticles encapsulated within CNTs vs. diameter. (a) outside; (b) 8-12 nm; (c) 4-8 nm; (d) 2-5 nm.。